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Synergistic Coupling of CO2 and H2O during Expansion of Clays in Supercritical CO2–CH4 Fluid Mixtures
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-08-03 , DOI: 10.1021/acs.est.1c00275 John S Loring 1 , Odeta Qafoku 1 , Christopher J Thompson 1 , Ashley S McNeill 2 , Monica Vasiliu 2 , David A Dixon 2 , Quin R S Miller 1 , B Peter McGrail 1 , Kevin M Rosso 1 , Eugene S Ilton 1 , Herbert T Schaef 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-08-03 , DOI: 10.1021/acs.est.1c00275 John S Loring 1 , Odeta Qafoku 1 , Christopher J Thompson 1 , Ashley S McNeill 2 , Monica Vasiliu 2 , David A Dixon 2 , Quin R S Miller 1 , B Peter McGrail 1 , Kevin M Rosso 1 , Eugene S Ilton 1 , Herbert T Schaef 1
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We used IR and XRD, with supporting theoretical calculations, to investigate the swelling behavior of Na+-, NH4+-, and Cs+-montmorillonites (SWy-2) in supercritical fluid mixtures of H2O, CO2, and CH4. Building on our prior work with Na-clay that demonstrated that H2O facilitated CO2 intercalation at relatively low RH, here we show that increasing CO2/CH4 ratios promote H2O intercalation and swelling of the Na-clay at progressively lower RH. In contrast to the Na-clay, CO2 intercalated and expanded the Cs-clay even in the absence of H2O, while increasing fluid CO2/CH4 ratios inhibited H2O intercalation. The NH4-clay displayed intermediate behavior. By comparing changes in the HOH bending vibration of H2O intercalated in the Cs-, NH4-, and Na-clays, we posit that CO2 facilitated expansion of the Na-clay by participating in outer-sphere solvation of Na+ and by disrupting the H-bond network of intercalated H2O. In no case did the pure CH4 fluid induce expansion. Our experimental data can benchmark modeling studies aimed at predicting clay expansion in humidified fluids with varying ratios of CO2 and CH4 in real reservoir systems with implications for enhanced hydrocarbon recovery and CO2 storage in subsurface environments.
中文翻译：
超临界 CO2-CH4 流体混合物中粘土膨胀过程中 CO2 和 H2O 的协同耦合
我们使用红外和X射线衍射，并支持理论计算，研究了Na + -、NH 4 + - 和Cs + -蒙脱石（SWy-2）在H 2 O、CO 2和CH的超临界流体混合物中的溶胀行为4 .基于我们之前对 Na-clay 的研究，证明 H 2 O 在相对较低的 RH 下促进 CO 2嵌入，在此我们表明，增加 CO 2 /CH 4比率会促进 H 2 O 嵌入并在逐渐降低的 RH 下促进 Na-clay 的膨胀。相对湿度。与Na-粘土相反，即使在不存在H 2 O的情况下，CO 2也会嵌入并膨胀Cs-粘土，而增加流体CO 2 /CH 4比率抑制H 2 O嵌入。 NH 4 -粘土表现出中间行为。通过比较Cs-、NH 4 - 和Na-粘土中插层的H 2 O的HOH弯曲振动的变化，我们假设CO 2通过参与Na +和Na + 的外层溶剂化促进了Na-粘土的膨胀。通过破坏嵌入的 H 2 O 的氢键网络。纯 CH 4流体在任何情况下都不会引起膨胀。我们的实验数据可以作为建模研究的基准，旨在预测实际储层系统中具有不同比例的CO 2和CH 4的湿润流体中的粘土膨胀，这对提高地下环境中的碳氢化合物采收率和CO 2储存具有影响。
更新日期：2021-08-17
中文翻译：
超临界 CO2-CH4 流体混合物中粘土膨胀过程中 CO2 和 H2O 的协同耦合
我们使用红外和X射线衍射，并支持理论计算，研究了Na + -、NH 4 + - 和Cs + -蒙脱石（SWy-2）在H 2 O、CO 2和CH的超临界流体混合物中的溶胀行为4 .基于我们之前对 Na-clay 的研究，证明 H 2 O 在相对较低的 RH 下促进 CO 2嵌入，在此我们表明，增加 CO 2 /CH 4比率会促进 H 2 O 嵌入并在逐渐降低的 RH 下促进 Na-clay 的膨胀。相对湿度。与Na-粘土相反，即使在不存在H 2 O的情况下，CO 2也会嵌入并膨胀Cs-粘土，而增加流体CO 2 /CH 4比率抑制H 2 O嵌入。 NH 4 -粘土表现出中间行为。通过比较Cs-、NH 4 - 和Na-粘土中插层的H 2 O的HOH弯曲振动的变化，我们假设CO 2通过参与Na +和Na + 的外层溶剂化促进了Na-粘土的膨胀。通过破坏嵌入的 H 2 O 的氢键网络。纯 CH 4流体在任何情况下都不会引起膨胀。我们的实验数据可以作为建模研究的基准，旨在预测实际储层系统中具有不同比例的CO 2和CH 4的湿润流体中的粘土膨胀，这对提高地下环境中的碳氢化合物采收率和CO 2储存具有影响。
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