Family of anisotropic spin glassesBa1–xLa1+xMnO4+δ,Physical Review Materials - X-MOL

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Family of anisotropic spin glassesBa1–xLa1+xMnO4+δ
Physical Review Materials ( IF 3.1 ) Pub Date : 2021-07-09 , DOI: 10.1103/physrevmaterials.5.074403
Mirela Dragomir _{1,

2,

3} , Iztok Arčon _{4,

5} , Paul A. Dube ₂ , Jeremiah C. Beam ₆ , Andrew P. Grosvenor ₆ , Graham King ₇ , John E. Greedan _{1,

2}

Affiliation

The synthesis, structural, and magnetic characterization of the series

{Ba}_{1 - x} {La}_{1 + x} Mn O_{4 + δ}

(

0 \leq x \leq 0.5

) with the

K_{2} Ni F_{4}

-type structure are reported. We previously found that the

x = 0.2

member exhibits the very rare anisotropic spin-glass behavior with only the

c

-axis spin component freezing below

T_{g}

. Here we show that each member of the

{Ba}_{1 - x} {La}_{1 + x} Mn O_{4 + δ}

(

0 \leq x \leq 0.4

) series exhibits the same spin-glass behavior. Moreover,

T_{g}

varies with

x

, reaching a maximum of 26.4(4) K for

x = 0.20

compared with 19.2(2) K for

x = 0

. The spin-glass behavior was confirmed by both dc and ac magnetic susceptibility measurements. No long-range magnetic order was found down to 2 K. All series members adopt the

I 4 / m m m

space group and subtle structural transformations occur with increasing La content. The unit cell volume contracts for

0.0 < x < 0.3

and expands for

0.3 < x \leq 0.5

. Similar behavior is seen for the equatorial Mn-O bonds in the Mn-O octahedron while the axial Mn-O distances increase to

x \sim 0.3

but remain unchanged for higher

x

. X-ray absorption near-edge structure analysis revealed that the oxidation state of Mn in the

{Ba}_{1 - x} {La}_{1 + x} Mn O_{4 + δ}

samples varies with

x

: For

x \leq 0.2

Mn is in the +3.0(1) oxidation state only, while for

x > 0.2

a mixed +2/+3 oxidation state was found. Therefore, for the charge balance, samples with

x \leq 0.2

contain excess oxygen as an interstitial species, while for

x > 0.2

, the structure cannot sustain any more interstitial oxygen and the La excess is accommodated through the reduction of some

{Mn}^{3 +}

to

{Mn}^{2 +}

. Based on the oxidation state of Mn, the possible origins of the spin-glass magnetism in the

{Ba}_{1 - x} {La}_{1 + x} Mn O_{4 + δ}

series are discussed.

中文翻译：

各向异性自旋玻璃族Ba1–xLa1+xMnO4+δ

该系列的合成、结构和磁性表征

巴_{1 - X} 拉_{1 + X} 锰 哦_{4 + δ}

(

0 \leq X \leq 0.5

) 与

钾_{2} 你 F_{4}

-型结构被报告。我们之前发现，

X = 0.2

成员表现出非常罕见的各向异性自旋玻璃行为，只有

C

-轴自旋分量冻结在下方

吨_{G}

. 在这里，我们展示了每个成员

巴_{1 - X} 拉_{1 + X} 锰 哦_{4 + δ}

(

0 \leq X \leq 0.4

) 系列表现出相同的自旋玻璃行为。而且，

吨_{G}

随

X

, 达到最大值 26.4(4) K

X = 0.20

与 19.2(2) K 相比

X = 0

. 直流和交流磁化率测量证实了自旋玻璃行为。未发现低至 2 K 的长程磁序。所有系列成员均采用

一世 4 / 米 米 米

随着 La 含量的增加，空间群和微妙的结构转变发生。晶胞体积收缩为

0.0 < X < 0.3

并扩展为

0.3 < X \leq 0.5

. 对于 Mn-O 八面体中的赤道 Mn-O 键，可以看到类似的行为，而轴向 Mn-O 距离增加到

X ～ 0.3

但保持不变为更高

X

. X 射线吸收近边结构分析表明，Mn 在

巴_{1 - X} 拉_{1 + X} 锰 哦_{4 + δ}

样本随

X

：为了

X \leq 0.2

Mn 仅处于 +3.0(1) 氧化态，而对于

X > 0.2

发现了混合的 +2/+3 氧化态。因此，对于电荷平衡，样品与

X \leq 0.2

含有过量的氧作为间隙物质，而对于

X > 0.2

，该结构不能再承受更多的间隙氧，而过量的 La 通过减少一些

锰^{3 +}

至

锰^{2 +}

. 基于 Mn 的氧化态，可能的自旋玻璃磁性起源

巴_{1 - X} 拉_{1 + X} 锰 哦_{4 + δ}

系列进行讨论。

更新日期：2021-07-09

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