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Understanding entrapped molecular photosystem and metal–organic framework synergy for improved solar fuel production
Faraday Discussions ( IF 3.3 ) Pub Date : 2021-04-27 , DOI: 10.1039/d1fd00009h Philip M Stanley 1, 2 , Mykhaylo Parkulab 1 , Bernhard Rieger 2 , Julien Warnan 1 , Roland A Fischer 1
Faraday Discussions ( IF 3.3 ) Pub Date : 2021-04-27 , DOI: 10.1039/d1fd00009h Philip M Stanley 1, 2 , Mykhaylo Parkulab 1 , Bernhard Rieger 2 , Julien Warnan 1 , Roland A Fischer 1
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Artificial photosystems assembled from molecular complexes, such as the photocatalyst fac-ReBr(CO)3(4,4′-dcbpy) (dcbpy = dicarboxy-2,2′-bipyridine) and the photosensitiser Ru(bpy)2(5,5′-dcbpy)Cl2 (bpy = 2,2′-bipyridine), are a wide-spread approach for solar fuel production. Recently metal–organic framework (MOF) entrapping of such complexes was demonstrated as a promising concept for catalyst stabilisation and reaction environment optimisation in colloidal-based CO2 reduction. Building on this strategy, here we examined the influence of MIL-101-NH2(Al) MOF particle size, the electron donor source, and the presence of an organic base on the photocatalytic CO2-to-CO reduction performance, and the differences to homogeneous systems. A linear relation between smaller scaffold particle size and higher photocatalytic activity, longer system lifetimes for benign electron donors, and increased turnover numbers (TONs) with certain additive organic bases, were determined. This enabled understanding of key molecular catalysis phenomena and synergies in the nanoreactor-like host–guest assembly, and yielded TONs of ∼4300 over 96 h of photocatalysis under optimised conditions, surpassing homogeneous TON values and lifetimes.
中文翻译：
了解捕获的分子光系统和金属-有机框架协同作用以改善太阳能燃料的生产
由分子复合物组装而成的人工光系统，例如光催化剂fac -ReBr(CO) 3 (4,4'-dcbpy) (dcbpy = dicarboxy-2,2'-bipyridine) 和光敏剂 Ru(bpy) 2 (5,5 '-dcbpy)Cl 2 (bpy = 2,2'-联吡啶) 是一种广泛用于太阳能燃料生产的方法。最近，这种配合物的金属-有机框架 (MOF) 包埋被证明是胶体基 CO 2还原中催化剂稳定和反应环境优化的有前景的概念。在此策略的基础上，我们研究了 MIL-101-NH 2 (Al) MOF 粒径、电子供体源和有机碱的存在对光催化 CO 2的影响-to-CO 减少性能，以及与均质系统的差异。确定了较小的支架粒径与较高的光催化活性、良性电子供体的较长系统寿命以及某些添加剂有机碱增加的周转数 (TON) 之间的线性关系。这使人们能够理解纳米反应器样主客体组装中的关键分子催化现象和协同作用，并在优化条件下在 96 小时的光催化下产生 4300 的 TON，超过了均质的 TON 值和寿命。
更新日期：2021-04-27
中文翻译：
了解捕获的分子光系统和金属-有机框架协同作用以改善太阳能燃料的生产
由分子复合物组装而成的人工光系统，例如光催化剂fac -ReBr(CO) 3 (4,4'-dcbpy) (dcbpy = dicarboxy-2,2'-bipyridine) 和光敏剂 Ru(bpy) 2 (5,5 '-dcbpy)Cl 2 (bpy = 2,2'-联吡啶) 是一种广泛用于太阳能燃料生产的方法。最近，这种配合物的金属-有机框架 (MOF) 包埋被证明是胶体基 CO 2还原中催化剂稳定和反应环境优化的有前景的概念。在此策略的基础上，我们研究了 MIL-101-NH 2 (Al) MOF 粒径、电子供体源和有机碱的存在对光催化 CO 2的影响-to-CO 减少性能，以及与均质系统的差异。确定了较小的支架粒径与较高的光催化活性、良性电子供体的较长系统寿命以及某些添加剂有机碱增加的周转数 (TON) 之间的线性关系。这使人们能够理解纳米反应器样主客体组装中的关键分子催化现象和协同作用，并在优化条件下在 96 小时的光催化下产生 4300 的 TON，超过了均质的 TON 值和寿命。
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