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Kinetically Controlling the Length of Self-Assembled Polymer Nanofibers Formed by Intermolecular Hydrogen Bonds
ACS Macro Letters ( IF 5.1 ) Pub Date : 2021-06-23 , DOI: 10.1021/acsmacrolett.1c00296 Franka V Gruschwitz 1 , Tobias Klein 1 , Maren T Kuchenbrod 1 , Naoto Moriyama 2 , Shota Fujii 2 , Ivo Nischang 1 , Stephanie Hoeppener 1 , Kazuo Sakurai 2 , Ulrich S Schubert 1 , Johannes C Brendel 1
ACS Macro Letters ( IF 5.1 ) Pub Date : 2021-06-23 , DOI: 10.1021/acsmacrolett.1c00296 Franka V Gruschwitz 1 , Tobias Klein 1 , Maren T Kuchenbrod 1 , Naoto Moriyama 2 , Shota Fujii 2 , Ivo Nischang 1 , Stephanie Hoeppener 1 , Kazuo Sakurai 2 , Ulrich S Schubert 1 , Johannes C Brendel 1
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Strong directional hydrogen bonds represent a suitable supramolecular force to drive the one-dimensional (1D) aqueous self-assembly of polymeric amphiphiles resulting in cylindrical polymer brushes. However, our understanding of the kinetics in these assembly processes is still limited. We here demonstrate that the obtained morphologies for our recently reported benzene tris-urea and tris-peptide conjugates are strongly pathway-dependent. A controlled transfer from solutions in organic solvents to aqueous environments enabled a rate-dependent formation of kinetically trapped but stable nanostructures ranging from small cylindrical or spherical objects (<50 nm) to remarkably large fibers (>2 μm). A detailed analysis of the underlying assembly mechanism revealed a cooperative nature despite the steric demands of the polymers. Nucleation is induced by hydrophobic interactions crossing a critical water content, followed by an elongation process due to the strong hydrogen bonds. These findings open an interesting new pathway to control the length of 1D polymer nanostructures.
中文翻译：
动力学控制由分子间氢键形成的自组装聚合物纳米纤维的长度
强定向氢键代表了合适的超分子力来驱动聚合物两亲物的一维（1D）水性自组装，从而产生圆柱形聚合物刷。然而，我们对这些组装过程中的动力学的理解仍然有限。我们在此证明，我们最近报道的苯三脲和三肽缀合物所获得的形态强烈依赖于途径。从有机溶剂溶液到水性环境的受控转移能够以速率依赖性形成动力学捕获但稳定的纳米结构，范围从小的圆柱形或球形物体（<50 nm）到非常大的纤维（>2 μm）。尽管聚合物有空间需求，但对潜在组装机制的详细分析揭示了一种合作性质。成核是由跨越临界水含量的疏水相互作用诱导的，然后是由于强氢键而导致的伸长过程。这些发现为控制一维聚合物纳米结构的长度开辟了一条有趣的新途径。
更新日期：2021-07-20
中文翻译：
动力学控制由分子间氢键形成的自组装聚合物纳米纤维的长度
强定向氢键代表了合适的超分子力来驱动聚合物两亲物的一维（1D）水性自组装，从而产生圆柱形聚合物刷。然而，我们对这些组装过程中的动力学的理解仍然有限。我们在此证明，我们最近报道的苯三脲和三肽缀合物所获得的形态强烈依赖于途径。从有机溶剂溶液到水性环境的受控转移能够以速率依赖性形成动力学捕获但稳定的纳米结构，范围从小的圆柱形或球形物体（<50 nm）到非常大的纤维（>2 μm）。尽管聚合物有空间需求，但对潜在组装机制的详细分析揭示了一种合作性质。成核是由跨越临界水含量的疏水相互作用诱导的，然后是由于强氢键而导致的伸长过程。这些发现为控制一维聚合物纳米结构的长度开辟了一条有趣的新途径。
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