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Spin–Orbit Coupling Is the Key to Promote Asynchronous Photoinduced Charge Transfer of Two-Dimensional Perovskites
JACS Au ( IF 8.5 ) Pub Date : 2021-06-21 , DOI: 10.1021/jacsau.1c00192 Jia-Jia Yang 1 , Wen-Kai Chen 1 , Xiang-Yang Liu 2 , Wei-Hai Fang 1 , Ganglong Cui 1
JACS Au ( IF 8.5 ) Pub Date : 2021-06-21 , DOI: 10.1021/jacsau.1c00192 Jia-Jia Yang 1 , Wen-Kai Chen 1 , Xiang-Yang Liu 2 , Wei-Hai Fang 1 , Ganglong Cui 1
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Two-dimensional (2D) perovskites are emerging as promising candidates for diverse optoelectronic applications because of low cost and excellent stability. In this work, we explore the electronic structures and interfacial properties of (4Tm)2PbI4 with both the collinear and noncollinear DFT (PBE and HSE06) methods. The results evidently manifest that explicitly considering the spin–orbit coupling (SOC) effects is necessary to attain correct band alignment of (4Tm)2PbI4 that agrees with recent experiments ( Nat. Chem. 2019, 11, 1151; Nature 2020, 580, 614). The subsequent time-domain noncollinear DFT-based nonadiabatic carrier dynamics simulations with the SOC effects reveal that the photoinduced electron and hole transfer processes are asymmetric and associated with different rates. The differences are mainly ascribed to considerably different nonadiabatic couplings in charge of the electron and hole transfer processes. Shortly, our current work sheds important light on the mechanism of the interfacial charge carrier transfer processes of (4Tm)2PbI4. The importance of the SOC effects on correctly aligning the band states of (4Tm)2PbI4 may be generalized to similar organic–inorganic hybrid 2D perovskites having heavy Pb atoms.
中文翻译：
自旋轨道耦合是促进二维钙钛矿异步光生电荷转移的关键
由于低成本和出色的稳定性，二维（2D）钙钛矿正在成为各种光电应用的有希望的候选者。在这项工作中，我们探索的电子结构和（4TM）的界面性质2碘化铅4与两个共线和非共线DFT（PBE和HSE06）方法。结果显然清单，明确考虑自旋轨道耦合（SOC）的影响是必要的以获得（4TM）的正确带对准2碘化铅4，与最近的实验一致（纳特化学式。 2019，11，1151;自然 2020，580, 614)。随后具有 SOC 效应的基于时域非共线 DFT 的非绝热载流子动力学模拟表明，光致电子和空穴转移过程是不对称的，并且与不同的速率相关。这些差异主要归因于负责电子和空穴转移过程的显着不同的非绝热耦合。不久，我们目前的工作揭示了（4TM）的界面的载流子转移过程的机制重要光2碘化铅4。的SOC的影响上正确对准（4TM）的带状态的重要性2碘化铅4可以被推广到具有重铅原子的类似的有机-无机混合钙钛矿的2D。
更新日期：2021-08-23
中文翻译：
自旋轨道耦合是促进二维钙钛矿异步光生电荷转移的关键
由于低成本和出色的稳定性，二维（2D）钙钛矿正在成为各种光电应用的有希望的候选者。在这项工作中，我们探索的电子结构和（4TM）的界面性质2碘化铅4与两个共线和非共线DFT（PBE和HSE06）方法。结果显然清单，明确考虑自旋轨道耦合（SOC）的影响是必要的以获得（4TM）的正确带对准2碘化铅4，与最近的实验一致（纳特化学式。 2019，11，1151;自然 2020，580, 614)。随后具有 SOC 效应的基于时域非共线 DFT 的非绝热载流子动力学模拟表明，光致电子和空穴转移过程是不对称的，并且与不同的速率相关。这些差异主要归因于负责电子和空穴转移过程的显着不同的非绝热耦合。不久，我们目前的工作揭示了（4TM）的界面的载流子转移过程的机制重要光2碘化铅4。的SOC的影响上正确对准（4TM）的带状态的重要性2碘化铅4可以被推广到具有重铅原子的类似的有机-无机混合钙钛矿的2D。
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