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New Insights on Competitive Adsorption of NO/SO2 on TiO2 Anatase for Photocatalytic NO Oxidation
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-06-15 , DOI: 10.1021/acs.est.1c01749 Zhen Chen 1, 2 , Haibo Yin 1 , Chizhong Wang 1 , Rong Wang 2 , Yue Peng 1 , Changfu You 2 , Junhua Li 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2021-06-15 , DOI: 10.1021/acs.est.1c01749 Zhen Chen 1, 2 , Haibo Yin 1 , Chizhong Wang 1 , Rong Wang 2 , Yue Peng 1 , Changfu You 2 , Junhua Li 1
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Here, we investigate competitive adsorption and photocatalytic reaction over TiO2@SiO2: NO conversion efficiency decreases by 29.1%, and the adsorption capacity decreases from 0.125 to 0.095 mmol/g due to the influence of SO2. According to identification and comparative analysis of the IR signal, SO2 has little effect on the NO conversion route and intermediates (adsorbed NO → nitrite → nitrate), but accelerates the deactivation of catalysts. The electronic interaction scheme from density functional theory (DFT) confirms that surface hydroxyls create an unsaturated coordination of neighboring Ti or O atoms, which is favorable for NO/SO2 adsorption on anatase (101). In addition, the lone pair electrons of N or S atoms prefer to be delocalized and form covalent bonds with active surface-O on the (101) facet with terminal hydroxyls. However, preadsorbed SO2 could offset the increase of hydroxyls and strongly inhibit NO adsorption, which is consistent with the result performance evaluation. A possible reaction mechanism characterized by oxygen vacancies and·O2– is proposed, while the essential reason of catalyst deactivation and regeneration is theoretically analyzed based on the experimental and DFT calculation.
中文翻译：
NO/SO 2在 TiO 2锐钛矿上的竞争吸附用于光催化 NO 氧化的新见解
在这里，我们研究了 TiO 2 @SiO 2 上的竞争吸附和光催化反应：由于 SO 2的影响，NO 转化效率降低了 29.1%，吸附容量从 0.125 降低到 0.095 mmol/g 。根据红外信号的鉴定和对比分析，SO 2对NO转化路线和中间体（吸附NO→亚硝酸盐→硝酸盐）影响不大，但会加速催化剂失活。密度泛函理论 (DFT) 的电子相互作用方案证实，表面羟基会产生相邻 Ti 或 O 原子的不饱和配位，这有利于 NO/SO 2在锐钛矿上的吸附 (101)。此外，N 或 S 原子的孤对电子更喜欢离域并与具有末端羟基的（101）面上的活性表面-O 形成共价键。然而，预吸附的 SO 2可以抵消羟基的增加并强烈抑制 NO 吸附，这与结果性能评估一致。提出了以氧空位和·O 2 -为特征的可能反应机理，并基于实验和DFT计算从理论上分析了催化剂失活和再生的根本原因。
更新日期：2021-07-06
中文翻译：
NO/SO 2在 TiO 2锐钛矿上的竞争吸附用于光催化 NO 氧化的新见解
在这里，我们研究了 TiO 2 @SiO 2 上的竞争吸附和光催化反应：由于 SO 2的影响，NO 转化效率降低了 29.1%，吸附容量从 0.125 降低到 0.095 mmol/g 。根据红外信号的鉴定和对比分析，SO 2对NO转化路线和中间体（吸附NO→亚硝酸盐→硝酸盐）影响不大，但会加速催化剂失活。密度泛函理论 (DFT) 的电子相互作用方案证实，表面羟基会产生相邻 Ti 或 O 原子的不饱和配位，这有利于 NO/SO 2在锐钛矿上的吸附 (101)。此外，N 或 S 原子的孤对电子更喜欢离域并与具有末端羟基的（101）面上的活性表面-O 形成共价键。然而，预吸附的 SO 2可以抵消羟基的增加并强烈抑制 NO 吸附，这与结果性能评估一致。提出了以氧空位和·O 2 -为特征的可能反应机理，并基于实验和DFT计算从理论上分析了催化剂失活和再生的根本原因。
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