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Ultrasmall Pt Nanoparticles-Loaded Crystalline MoO2/Amorphous Ni(OH)2 Hybrid Nanofilms with Enhanced Water Dissociation and Sufficient Hydrogen Spillover for Hydrogen Generation
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2021-06-08 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.1c02421 Wuzhengzhi Zhang 1 , Lianchun Ding 1 , Weipei Sun 1 , Tian Sheng 1 , Zhengcui Wu 1 , Feng Gao 1
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2021-06-08 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.1c02421 Wuzhengzhi Zhang 1 , Lianchun Ding 1 , Weipei Sun 1 , Tian Sheng 1 , Zhengcui Wu 1 , Feng Gao 1
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Generating hydrogen via the alkali-water electrocatalytic hydrogen evolution reaction (HER) is a prospective avenue, in which the key point is to construct the electrocatalyst with excellent catalytic behavior. Herein, a Pt nanoparticles-loaded crystalline MoO2/amorphous Ni(OH)2 hybrid nanosheets-composed nanofilm (PtNPs-c-MoO2/a-Ni(OH)2NF) on Ni foam was designed via a one-step solution-phase strategy for the alkaline HER. The hydrophilic amorphous Ni(OH)2 in the hybrid nanosheets accelerated water dissociation, and the spillover effect of H atoms from Pt nanoparticles to MoO2 in the hybrid nanosheets increased the utilization of the dissociated H atoms; moreover, the MoO2 and the Ni(OH)2 heterostructure in the hybrid nanosheets exposed copious active edge sites, which jointly enhanced the HER performance of the Pt NPs-c-MoO2/a-Ni(OH)2NF. The density functional theory (DFT) results showed that the water dissociation at Pt/Ni(OH)2 (−0.24 eV) is thermodynamically more favored than that on Pt(111) (0.62 eV), and the recombination of one H* on Pt and one H* on MoO2 could significantly reduce the energy barrier to only 0.05 eV. The optimized Pt1.07%NPs-c-MoO2/a-Ni(OH)2NF with ∼2 nm ultrasmall Pt nanoparticles can achieve 10 mA cm–2 at an ultralow overpotential of 18 mV and 500 mA cm–2 at a low overpotential of 167 mV with superior long-term steadiness. Moreover, the mass activity of Pt1.07%NPs-c-MoO2/a-Ni(OH)2NF achieved 8.24 mA μgPt–1 at an overpotential of 70 mV, nearly 21.7-fold that of commercial Pt/C. Our synthesis strategy can be extended to obtain the Pd or Au nanoparticles-loaded c-MoO2/a-Ni(OH)2 nanofilm with low noble-metal content for enhanced HER activities.
中文翻译：
超小 Pt 纳米颗粒负载的结晶 MoO 2 /无定形 Ni(OH) 2混合纳米膜，具有增强的水离解和足够的氢溢出以产生氢气
通过碱-水电催化析氢反应（HER）制氢是一个有前景的途径，其中关键是构建具有优异催化性能的电催化剂。在此，通过一步解决方案在泡沫镍上设计了负载铂纳米粒子的结晶 MoO 2 /无定形 Ni(OH) 2杂化纳米片组成的纳米膜（PtNPs-c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2 NF）碱性HER的相策略。杂化纳米片中的亲水性非晶Ni(OH) 2加速了水的解离，杂化纳米片中H原子从Pt纳米颗粒到MoO 2的溢出效应增加了解离的H原子的利用率；此外，MoO2和混合纳米片中的 Ni(OH) 2异质结构暴露了大量的活性边缘位点，这共同增强了 Pt NPs-c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2 NF的 HER 性能。密度泛函理论 (DFT) 结果表明，在 Pt/Ni(OH) 2 (-0.24 eV)处的水离解在热力学上比在 Pt(111) (0.62 eV) 处更有利，并且一个 H* 在MoO 2上的 Pt 和一个 H*可以将能垒显着降低至仅 0.05 eV。优化的 Pt 1.07% NPs-c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2 NF 与 ∼2 nm 超小 Pt 纳米粒子可以达到 10 mA cm –2在 18 mV 和 500 mA cm –2的超低过电位下，在 167 mV 的低过电位下，具有卓越的长期稳定性。此外，Pt 1.07% NPs-c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2 NF的质量活性在 70 mV 的过电位下达到 8.24 mA μg Pt –1，几乎是商业 Pt/C 的 21.7 倍。我们的合成策略可以扩展到获得载有 Pd 或 Au 纳米颗粒的 c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2纳米膜，其贵金属含量低，以提高 HER 活性。
更新日期：2021-06-21
中文翻译：
超小 Pt 纳米颗粒负载的结晶 MoO 2 /无定形 Ni(OH) 2混合纳米膜，具有增强的水离解和足够的氢溢出以产生氢气
通过碱-水电催化析氢反应（HER）制氢是一个有前景的途径，其中关键是构建具有优异催化性能的电催化剂。在此，通过一步解决方案在泡沫镍上设计了负载铂纳米粒子的结晶 MoO 2 /无定形 Ni(OH) 2杂化纳米片组成的纳米膜（PtNPs-c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2 NF）碱性HER的相策略。杂化纳米片中的亲水性非晶Ni(OH) 2加速了水的解离，杂化纳米片中H原子从Pt纳米颗粒到MoO 2的溢出效应增加了解离的H原子的利用率；此外，MoO2和混合纳米片中的 Ni(OH) 2异质结构暴露了大量的活性边缘位点，这共同增强了 Pt NPs-c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2 NF的 HER 性能。密度泛函理论 (DFT) 结果表明，在 Pt/Ni(OH) 2 (-0.24 eV)处的水离解在热力学上比在 Pt(111) (0.62 eV) 处更有利，并且一个 H* 在MoO 2上的 Pt 和一个 H*可以将能垒显着降低至仅 0.05 eV。优化的 Pt 1.07% NPs-c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2 NF 与 ∼2 nm 超小 Pt 纳米粒子可以达到 10 mA cm –2在 18 mV 和 500 mA cm –2的超低过电位下，在 167 mV 的低过电位下，具有卓越的长期稳定性。此外，Pt 1.07% NPs-c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2 NF的质量活性在 70 mV 的过电位下达到 8.24 mA μg Pt –1，几乎是商业 Pt/C 的 21.7 倍。我们的合成策略可以扩展到获得载有 Pd 或 Au 纳米颗粒的 c-MoO 2 /a-Ni(OH) 2纳米膜，其贵金属含量低，以提高 HER 活性。
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