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In Situ Hydrogen Activation Inspiring Efficient One-Pot Hydrogenation of Halogenated Nitrobenzenes over Ni–Co-Based Composites
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2021-06-01 , DOI: 10.1021/acs.iecr.1c00330 Xianwen Zhang 1 , Ping Li 1 , Bin Xu 1 , Jingxia Wang 2 , Guangyin Fan 3 , Xiaobin Zhang 2 , Xiaoqiang Liu 1 , Kaiming Zhang 1 , Weidong Jiang 1
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2021-06-01 , DOI: 10.1021/acs.iecr.1c00330 Xianwen Zhang 1 , Ping Li 1 , Bin Xu 1 , Jingxia Wang 2 , Guangyin Fan 3 , Xiaobin Zhang 2 , Xiaoqiang Liu 1 , Kaiming Zhang 1 , Weidong Jiang 1
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Selective hydrogenation of halogenated nitrobenzenes (XNBs) to halogenated amines (XANs) is of great importance for practical applications. Non-noble metal-based catalysts have shown prominent advantages in price and reserves accompanying low activity and selectivity toward the hydrogenation of halogenated nitrobenzenes (XNBs) even under harsh conditions. In this work, inexpensive Ni–Co-based composites (NxCC) were prepared for in situ tandem hydrogenation of XNBs to XANs by using hydrogen released from ammonia borane (AB) hydrolysis under ambient pressure. The results show these NxCC samples exhibited superior catalytic performance against Co3O4 or NiO samples. A selected N0.2CC catalyst as the mainly screened one can quantitatively convert XNBs to XANs with unprecedented activity with 100% XAN conversion. This catalyst can completely convert m-chloronitrobenzene (m-CNB) to m-chloroaniline (m-CAN), suggesting N0.2CC efficiently suppresses the further dichlorination of m-CAN. Recycling test shows the N0.2CC possesses higher stability and recyclability. The N0.2CC catalyst was found to be a dual catalyst that synergistically catalyzes both the AB dehydrogenation (about 1735 mL min–1 g–1 of hydrogen generation rate) and the subsequent hydrogenation (almost 100% conversion) of XNBs. Notably, it is the first time that the rapid in situ hydrogen activation (IHA) which facilely arouses the efficient hydrogenation of adsorbed substrate on the surface of catalyst has been elaborated. From a unique perspective, distinctive and simple control experiments were innovatively designed for testifying the advantage of tandem hydrogenation in contrast with traditional hydrogenation. This work presents an efficient and environmental strategy to selectively produce XANs from XNBs using high-performance non-noble metal composites.
中文翻译：
原位氢活化激发卤代硝基苯在镍钴基复合材料上的高效一锅加氢
卤代硝基苯 (XNBs) 选择性氢化成卤代胺 (XANs) 对实际应用非常重要。即使在苛刻的条件下，非贵金属基催化剂在卤代硝基苯（XNBs）的加氢反应中也表现出较低的活性和选择性，在价格和储量方面表现出突出的优势。在这项工作中，通过使用氨硼烷 (AB) 在环境压力下水解释放的氢气，制备了廉价的 Ni-Co 基复合材料 (N x CC)，用于将 XNBs 原位串联氢化成 XANs。结果表明这些N x CC 样品对Co 3 O 4或NiO 样品表现出优异的催化性能。A 选 N 0.2CC 催化剂作为主要筛选的催化剂，可以将 XNB 定量转化为 XAN，具有前所未有的活性，XAN 转化率为 100%。该催化剂可以完全转化米-chloronitrobenzene（M-CNB）至米-chloroaniline（M-CAN），表明Ñ 0.2 CC有效地抑制米-CAN的进一步dichlorination。回收试验表明，N 0.2 CC 具有更高的稳定性和可回收性。发现N 0.2 CC 催化剂是一种双重催化剂，可协同催化 AB 脱氢（约 1735 mL min –1 g –1氢生成率）和随后的 XNB 加氢（几乎 100% 转化率）。值得注意的是，这是第一次详细阐述了快速原位氢活化（IHA），它很容易引起催化剂表面吸附底物的有效氢化。从独特的角度，创新设计了独特而简单的对照实验，以证明串联加氢与传统加氢相比的优势。这项工作提出了一种高效且环保的策略，可以使用高性能非贵金属复合材料从 XNB 中选择性地生产 XAN。
更新日期：2021-06-17
中文翻译：
原位氢活化激发卤代硝基苯在镍钴基复合材料上的高效一锅加氢
卤代硝基苯 (XNBs) 选择性氢化成卤代胺 (XANs) 对实际应用非常重要。即使在苛刻的条件下，非贵金属基催化剂在卤代硝基苯（XNBs）的加氢反应中也表现出较低的活性和选择性，在价格和储量方面表现出突出的优势。在这项工作中，通过使用氨硼烷 (AB) 在环境压力下水解释放的氢气，制备了廉价的 Ni-Co 基复合材料 (N x CC)，用于将 XNBs 原位串联氢化成 XANs。结果表明这些N x CC 样品对Co 3 O 4或NiO 样品表现出优异的催化性能。A 选 N 0.2CC 催化剂作为主要筛选的催化剂，可以将 XNB 定量转化为 XAN，具有前所未有的活性，XAN 转化率为 100%。该催化剂可以完全转化米-chloronitrobenzene（M-CNB）至米-chloroaniline（M-CAN），表明Ñ 0.2 CC有效地抑制米-CAN的进一步dichlorination。回收试验表明，N 0.2 CC 具有更高的稳定性和可回收性。发现N 0.2 CC 催化剂是一种双重催化剂，可协同催化 AB 脱氢（约 1735 mL min –1 g –1氢生成率）和随后的 XNB 加氢（几乎 100% 转化率）。值得注意的是，这是第一次详细阐述了快速原位氢活化（IHA），它很容易引起催化剂表面吸附底物的有效氢化。从独特的角度，创新设计了独特而简单的对照实验，以证明串联加氢与传统加氢相比的优势。这项工作提出了一种高效且环保的策略，可以使用高性能非贵金属复合材料从 XNB 中选择性地生产 XAN。
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