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Solid-state nuclear magnetic resonance study of polymorphism in tris(8-hydroxyquinolinate)aluminium
Magnetic Resonance in Chemistry ( IF 1.9 ) Pub Date : 2021-03-17 , DOI: 10.1002/mrc.5147 Callum Cross 1 , Luca Cervini 1 , Nathan R Halcovitch 1 , John M Griffin 1, 2
Magnetic Resonance in Chemistry ( IF 1.9 ) Pub Date : 2021-03-17 , DOI: 10.1002/mrc.5147 Callum Cross 1 , Luca Cervini 1 , Nathan R Halcovitch 1 , John M Griffin 1, 2
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Tris(8-hydroxyquinolinate)aluminium (Alq3) is a metal–organic coordination complex, which is a widely used electroluminescent material in organic light-emitting diode technology. Crystalline Alq3 is known to occur in five polymorphic forms (denoted α, β, γ, δ, and ε), although the structures of some of these polymorphs have been the subject of considerable debate. In particular, the structure of α-Alq3, which is a model for the local structure in amorphous films used in devices, is highly complex and has never been conclusively solved. In this work, we use solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) and density functional theory (DFT) calculations to investigate the local structure of four Alq3 samples. We find that the first structure proposed for α-Alq3 is inconsistent with all of the samples studied, and DFT calculations further suggest that this structure is energetically unfavourable. Instead, samples containing the meridional (mer) isomeric form are found to contain local structures consistent with ε-Alq3, and a sample containing the facial (fac) isomeric form is consistent with a mixture of γ-Alq3 and δ-Alq3. We also investigate the influence of different strategies for dispersion correction in DFT geometry optimisations. We find that a recently proposed modified semiempirical dispersion correction scheme gives good agreement with experiment. Furthermore, the DFT calculations also show that distinction between mer and fac isomers on the basis of ηQ that has been assumed in previous work is not always justified.
中文翻译：
三（8-羟基喹啉）铝多晶型态的固态核磁共振研究
三（8-羟基喹啉）铝（Alq 3）是一种金属有机配位配合物，是有机发光二极管技术中广泛使用的电致发光材料。已知结晶 Alq 3以五种多晶型形式出现（表示为 α、β、γ、δ 和 ε），尽管其中一些多晶型物的结构一直是争论不休的主题。特别是，作为器件中使用的非晶膜局部结构模型的α-Alq 3的结构非常复杂，从未得到最终解决。在这项工作中，我们使用固态核磁共振 (NMR) 和密度泛函理论 (DFT) 计算来研究四种 Alq 3样品。我们发现为 α-Alq 3提出的第一个结构与所有研究的样品不一致，并且 DFT 计算进一步表明这种结构在能量上是不利的。相反，发现含有经向 ( mer ) 异构体形式的样品含有与 ε-Alq 3一致的局部结构，而含有面 ( fac ) 异构体形式的样品与 γ-Alq 3和 δ-Alq 3的混合物一致. 我们还研究了不同的色散校正策略在 DFT 几何优化中的影响。我们发现最近提出的改进的半经验色散校正方案与实验非常吻合。此外，DFT 计算还表明，基于先前工作中假设的 η Q来区分mer和fac异构体并不总是合理的。
更新日期：2021-03-17
中文翻译：
三（8-羟基喹啉）铝多晶型态的固态核磁共振研究
三（8-羟基喹啉）铝（Alq 3）是一种金属有机配位配合物，是有机发光二极管技术中广泛使用的电致发光材料。已知结晶 Alq 3以五种多晶型形式出现（表示为 α、β、γ、δ 和 ε），尽管其中一些多晶型物的结构一直是争论不休的主题。特别是，作为器件中使用的非晶膜局部结构模型的α-Alq 3的结构非常复杂，从未得到最终解决。在这项工作中，我们使用固态核磁共振 (NMR) 和密度泛函理论 (DFT) 计算来研究四种 Alq 3样品。我们发现为 α-Alq 3提出的第一个结构与所有研究的样品不一致，并且 DFT 计算进一步表明这种结构在能量上是不利的。相反，发现含有经向 ( mer ) 异构体形式的样品含有与 ε-Alq 3一致的局部结构，而含有面 ( fac ) 异构体形式的样品与 γ-Alq 3和 δ-Alq 3的混合物一致. 我们还研究了不同的色散校正策略在 DFT 几何优化中的影响。我们发现最近提出的改进的半经验色散校正方案与实验非常吻合。此外，DFT 计算还表明，基于先前工作中假设的 η Q来区分mer和fac异构体并不总是合理的。
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