Understanding the structure and chemistry of nanoscopic surfaces is an important challenge for biointerface sciences. Sum frequency scattering (SFS) spectroscopy can specifically probe the surfaces of nanoparticles, vesicles, liposomes, and other materials relevant to biomaterial research, and, as a vibrational spectroscopy method, it can provide molecular level information about the surface chemistry. SFS is particularly promising to probe the structure of proteins, and other biological molecules, at nanoparticle surfaces. Here, amide I spectra can provide information about protein folding and orientation, while spectra in the C–D and C–H stretching regions allow experiments to determine the mode of interaction between particle surfaces and proteins. Methods used currently employ a closed liquid cell or cuvette, which works extremely well for C–H and phosphate regions but is often impeded in the amide I and C–D regions by a strong background signal that originates from the window material of the sample cells. Here, we discuss a windowless geometry for collecting background-free and high-fidelity SFS spectra in the amide I and C–D regions. We demonstrate the improvement in spectra quality by comparing SFS spectra of unextruded, multilamellar vesicles in a sample cuvette with those recorded using the windowless geometry. The sample geometry we propose will enable new experiments using SFS as a probe for protein-particle interactions.

中文翻译：

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C-D 和酰胺 I 区域和频散射光谱的无窗检测几何结构

了解纳米表面的结构和化学是生物界面科学的一个重要挑战。和频散射 (SFS) 光谱可以专门探测纳米颗粒、囊泡、脂质体和其他与生物材料研究相关的材料的表面，并且作为一种振动光谱方法，它可以提供有关表面化学的分子水平信息。SFS 特别有希望探测纳米颗粒表面的蛋白质和其他生物分子的结构。在这里，酰胺 I 光谱可以提供有关蛋白质折叠和取向的信息，而 C-D 和 C-H 拉伸区域的光谱允许实验确定颗粒表面和蛋白质之间的相互作用模式。目前使用的方法使用封闭的液体池或比色皿，这对于 C-H 和磷酸盐区域非常有效，但通常在酰胺 I 和 C-D 区域受到来自样品池窗口材料的强背景信号的阻碍。在这里，我们讨论了用于在酰胺 I 和 C-D 区域收集无背景和高保真 SFS 光谱的无窗几何结构。我们通过比较样品试管中未挤出的多层囊泡的 SFS 光谱与使用无窗几何记录的那些光谱来证明光谱质量的改善。我们提出的样品几何形状将使使用 SFS 作为蛋白质-颗粒相互作用探针的新实验成为可能。我们讨论了用于在酰胺 I 和 C-D 区域收集无背景和高保真 SFS 光谱的无窗几何结构。我们通过比较样品试管中未挤出的多层囊泡的 SFS 光谱与使用无窗几何记录的那些光谱来证明光谱质量的改善。我们提出的样品几何形状将使使用 SFS 作为蛋白质-颗粒相互作用探针的新实验成为可能。我们讨论了用于在酰胺 I 和 C-D 区域收集无背景和高保真 SFS 光谱的无窗几何结构。我们通过比较样品试管中未挤出的多层囊泡的 SFS 光谱与使用无窗几何记录的那些光谱来证明光谱质量的改善。我们提出的样品几何形状将使使用 SFS 作为蛋白质-颗粒相互作用探针的新实验成为可能。