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Operando Electrochemical Spectroscopy for CO on Cu(100) at pH 1 to 13: Validation of Grand Canonical Potential Predictions
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-02-24 , DOI: 10.1021/acscatal.0c05564 Jack H. Baricuatro 1 , Soonho Kwon 2 , Youn-Geun Kim 1 , Kyle D. Cummins 1 , Saber Naserifar 2 , William A. Goddard 2
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2021-02-24 , DOI: 10.1021/acscatal.0c05564 Jack H. Baricuatro 1 , Soonho Kwon 2 , Youn-Geun Kim 1 , Kyle D. Cummins 1 , Saber Naserifar 2 , William A. Goddard 2
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Electrochemical reduction of CO2 to value-added products is an attractive strategy to address issues of increasing atmospheric CO2 concentration. Cu is the only pure metal catalyst known to electrochemically convert CO2 to appreciable amounts of oxygenates and hydrocarbons such as C2H5OH, CH4, and C2H4, but the Faraday efficiencies are too low and the onset potentials are too high. To discover electrocatalytic systems better than Cu, we use in silico strategies based on new grand canonical potential (GCP) methods, but the complexity of the electrode–electrolyte interface makes it difficult to validate the accuracy of GCP. Operando electrochemical polarization-modulation infrared spectroscopy (PMIRS) provides a performance benchmark for theoretical tools that account for the vibrational stretching frequencies of surface-bound CO, νCO, as a function of pH and applied potential U. We show here that GCP calculations of the surface coverages of H*, OH*, and CO* on Cu(100) as a function of U lead to excellent predictions of the potential-dependent νCO and its shift with pH from 1 to 13. This validation justifies the use of GCP for predicting the performance of catalyst designs.
中文翻译：
pH 1到13时Cu（100）上的CO的Operando电化学光谱：大正则势势预测的验证
用电化学方法将CO 2还原为高附加值产品是解决大气中CO 2浓度增加的问题的有吸引力的策略。Cu是已知的唯一一种将CO 2电化学转化为相当数量的含氧化合物和碳氢化合物（例如C 2 H 5 OH，CH 4和C 2 H 4）的纯金属催化剂，但法拉第效率太低，起始电势也太高高的。为了发现比铜更好的电催化体系，我们在计算机上使用了策略基于新的大正则势能（GCP）方法，但是电极-电解质界面的复杂性使得难以验证GCP的准确性。Operando电化学极化调制红外光谱（PMIRS）提供了用于解释表面结合的CO，ν的振动振动频率的理论工具性能基准CO，作为pH的函数和施加的电势U.我们在这里表明，GCP计算H *的表面覆盖率，OH *，和CO *在Cu（100）的ü导致从属电位ν的优良预测函数CO和其与pH值至13的转变，从1此验证证明使用的GCP用于预测催化剂设计的性能。
更新日期：2021-03-05
中文翻译：
pH 1到13时Cu（100）上的CO的Operando电化学光谱：大正则势势预测的验证
用电化学方法将CO 2还原为高附加值产品是解决大气中CO 2浓度增加的问题的有吸引力的策略。Cu是已知的唯一一种将CO 2电化学转化为相当数量的含氧化合物和碳氢化合物（例如C 2 H 5 OH，CH 4和C 2 H 4）的纯金属催化剂，但法拉第效率太低，起始电势也太高高的。为了发现比铜更好的电催化体系，我们在计算机上使用了策略基于新的大正则势能（GCP）方法，但是电极-电解质界面的复杂性使得难以验证GCP的准确性。Operando电化学极化调制红外光谱（PMIRS）提供了用于解释表面结合的CO，ν的振动振动频率的理论工具性能基准CO，作为pH的函数和施加的电势U.我们在这里表明，GCP计算H *的表面覆盖率，OH *，和CO *在Cu（100）的ü导致从属电位ν的优良预测函数CO和其与pH值至13的转变，从1此验证证明使用的GCP用于预测催化剂设计的性能。
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