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Dual-Signaling Electrochemical Ratiometric Method for Competitive Immunoassay of CYFRA21-1 Based on Urchin-like Fe3O4@PDA-Ag and Ni3Si2O5(OH)4-Au Absorbed Methylene Blue Nanotubes
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2021-01-22 , DOI: 10.1021/acsami.0c20049 Liu Qu 1 , Lei Yang 1 , Yueyuan Li 2 , Xiang Ren 1 , Huan Wang 1 , Dawei Fan 1 , Xueying Wang 1 , Qin Wei 1 , Huangxian Ju 1
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2021-01-22 , DOI: 10.1021/acsami.0c20049 Liu Qu 1 , Lei Yang 1 , Yueyuan Li 2 , Xiang Ren 1 , Huan Wang 1 , Dawei Fan 1 , Xueying Wang 1 , Qin Wei 1 , Huangxian Ju 1
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A novel ratiometric electrochemical (EC) sensing platform was established for sensitive immunoassay of target cytokeratin 19 fragment 21-1 (CYFRA21-1) biomarker by combining competitive immunoreaction and multisignal output. This immunosensor utilized Ag nanoparticles (NPs)-functionalized urchin-like Fe3O4@polydopamine (u-Fe3O4@PDA-Ag) as a matrix to immobilize CYFRA21-1 antigens and methylene blue (MB)-absorbed Ni3Si2O5(OH)4-Au nanotubes (NTs) to label the anti-CYFRA21-1 (Ab). During the competitive immunoreaction, square wave voltammetric (SWV) current changes of Ag NPs from u-Fe3O4@PDA-Ag indicator and MB from Ni3Si2O5(OH)4-Au/MB indicator are relevant to the dosage of CYFRA21-1-acquired Ni3Si2O5(OH)4-Au/MB/Ab. More importantly, numerous CYFRA21-1 loaded stably on u-Fe3O4@PDA-Ag exhibited strong competitive capacity toward the target-CYFRA21-1 to combine Ni3Si2O5(OH)4-Au/MB/Ab, causing sensitive changes in the ratio of two measured SWV currents. Prominently, “ΔI = ΔIMB + |ΔIAg NPs|” (ΔIMB and |ΔIAg NPs| represents the change values of the oxidation peak currents of MB and Ag NPs, respectively) could be regarded as significantly amplifying the signal response and ultimately improving the sensitivity of CYFRA21-1 detection, from which we derived a wide dynamic range from 500 fg/mL to 50 ng/mL and a low detection limit of 0.39 pg/mL (S/N = 3). This work may exert a profound impact on monitoring other biomarkers in early diagnosis of diseases.
中文翻译：
基于Urchin样Fe 3 O 4 @ PDA-Ag和Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au吸附亚甲基蓝纳米管的CYFRA21-1竞争性免疫分析双信号电化学比率法
通过结合竞争性免疫反应和多信号输出，建立了一种新型的比例电化学（EC）传感平台，用于靶细胞角蛋白19片段21-1（CYFRA21-1）生物标志物的灵敏免疫测定。该免疫传感器利用Ag纳米颗粒（NPs）功能化的顽童状Fe 3 O 4 @聚多巴胺（u-Fe 3 O 4 @ PDA-Ag）作为基质来固定CYFRA21-1抗原和亚甲基蓝（MB）吸收的Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au纳米管（NTs）标记抗CYFRA21-1（Ab）。在竞争性免疫反应过程中，u-Fe 3 O 4中Ag NPs的方波伏安（SWV）电流变化@ PDA-Ag指标和Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au / MB指标中的MB与CYFRA21-1-获得的Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au / MB / Ab的剂量有关。更重要的是，稳定地负载在u-Fe 3 O 4 @ PDA-Ag上的许多CYFRA21-1对目标CYFRA21-1表现出强大的竞争能力，以结合Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au / MB / Ab，导致两个实测SWV电流之比的敏感变化。突出的是，“Δ我=Δ我MB + |Δ我Ag NP |” （Δ我MB和|Δ我的Ag纳米颗粒|表示MB和Ag NP的氧化峰电流的变化值，分别地）可视为显著放大该信号响应，并最终改善CYFRA21-1检测的灵敏度，从该我们得到了从500 fg / mL到50 ng / mL的宽动态范围和0.39 pg / mL的低检测限（S / N = 3）。这项工作可能对疾病早期诊断中监测其他生物标志物产生深远影响。
更新日期：2021-02-03
中文翻译：
基于Urchin样Fe 3 O 4 @ PDA-Ag和Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au吸附亚甲基蓝纳米管的CYFRA21-1竞争性免疫分析双信号电化学比率法
通过结合竞争性免疫反应和多信号输出，建立了一种新型的比例电化学（EC）传感平台，用于靶细胞角蛋白19片段21-1（CYFRA21-1）生物标志物的灵敏免疫测定。该免疫传感器利用Ag纳米颗粒（NPs）功能化的顽童状Fe 3 O 4 @聚多巴胺（u-Fe 3 O 4 @ PDA-Ag）作为基质来固定CYFRA21-1抗原和亚甲基蓝（MB）吸收的Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au纳米管（NTs）标记抗CYFRA21-1（Ab）。在竞争性免疫反应过程中，u-Fe 3 O 4中Ag NPs的方波伏安（SWV）电流变化@ PDA-Ag指标和Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au / MB指标中的MB与CYFRA21-1-获得的Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au / MB / Ab的剂量有关。更重要的是，稳定地负载在u-Fe 3 O 4 @ PDA-Ag上的许多CYFRA21-1对目标CYFRA21-1表现出强大的竞争能力，以结合Ni 3 Si 2 O 5（OH）4 -Au / MB / Ab，导致两个实测SWV电流之比的敏感变化。突出的是，“Δ我=Δ我MB + |Δ我Ag NP |” （Δ我MB和|Δ我的Ag纳米颗粒|表示MB和Ag NP的氧化峰电流的变化值，分别地）可视为显著放大该信号响应，并最终改善CYFRA21-1检测的灵敏度，从该我们得到了从500 fg / mL到50 ng / mL的宽动态范围和0.39 pg / mL的低检测限（S / N = 3）。这项工作可能对疾病早期诊断中监测其他生物标志物产生深远影响。
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