Abstract The construction of semiconductor-based nanoheterostructures toward achieving high efficient solar-to-fuel conversion is greatly limited by the insufficient electron-hole separation and the narrow spectrum range of light absorption. In this work, a novel Mn0.5Cd0.5S solid solution decorated with robust and multifunctional MoO2 and Au nanoparticles (NPs) has been constructed by a facile two-step route: the deposition of Au NPs via an in situ deposition route and further loading of MoO2 via an ultrasonic chemical method. Characterization results show that both MoO2 and Au NPs can be employed as efficient cocatalytic materials to significantly promote the H2-production over Mn0.5Cd0.5S semiconductor. Particularly, the ternary 2MoO2/3Au/Mn0.5Cd0.5S nanocomposite containing 3 wt% Au NPs and 2 wt% MoO2 exhibited the optimum H2-production activity (638.83 µmol h-1) under simulated sunlight conditions, more 3.73-, 1.74- and 1.35-fold enhancement relative to pristine Mn0.5Cd0.5S, binary 3Au/Mn0.5Cd0.5S and 2MoO2/Mn0.5Cd0.5S, respectively. Mechanistic characterizations demonstrate that the positive synergetic effects between Au NPs and MoO2 can simultaneously boost the light absorption capacities, the separation efficiency of the interfacial charge carriers, and the thermodynamic performances of the hydrogen evolution reaction by strengthening the reduction ability of the photogenerated electrons and lowering the hydrogen evolution overpotential, which integratively resulted in the boosted photoactivity.

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构建稳健的 MoO2/Au/Mn0.5Cd0.5S 多异质结以改善光催化析氢：深入了解 MoO2 和 Au 助催化剂的协同作用

摘要 以半导体为基础的纳米异质结构的构建以实现高效的太阳能到燃料的转换受到电子空穴分离不足和光吸收光谱范围窄的极大限制。在这项工作中，通过简单的两步路线构建了一种新型的 Mn0.5Cd0.5S 固溶体，其装饰有坚固且多功能的 MoO2 和 Au 纳米颗粒（NPs）：通过原位沉积路线沉积 Au NPs 并进一步加载MoO2 通过超声波化学方法。表征结果表明，MoO2 和 Au NPs 都可以用作有效的助催化材料，以显着促进 Mn0.5Cd0.5S 半导体的 H2 产生。特别是三元 2MoO2/3Au/Mn0.5Cd0。含有 3 wt% Au NPs 和 2 wt% MoO2 的 5S 纳米复合材料在模拟阳光条件下表现出最佳的 H2 生产活性 (638.83 µmol h-1)，相对于原始 Mn0.5Cd0 提高了 3.73、1.74 和 1.35 倍。 5S，分别为二元 3Au/Mn0.5Cd0.5S 和 2MoO2/Mn0.5Cd0.5S。机理表征表明，Au NPs 和 MoO2 之间的正协同效应可以通过增强光生电子的还原能力和降低光生电子的还原能力，同时提高光吸收能力、界面电荷载流子的分离效率和析氢反应的热力学性能。析氢过电位，综合导致光活性增强。相对于原始 Mn0.5Cd0.5S、二元 3Au/Mn0.5Cd0.5S 和 2MoO2/Mn0.5Cd0.5S，分别提高了 35 倍。机理表征表明，Au NPs 和 MoO2 之间的正协同效应可以通过增强光生电子的还原能力和降低光生电子的还原能力，同时提高光吸收能力、界面电荷载流子的分离效率和析氢反应的热力学性能。析氢过电位，综合导致光活性增强。相对于原始 Mn0.5Cd0.5S、二元 3Au/Mn0.5Cd0.5S 和 2MoO2/Mn0.5Cd0.5S，分别提高了 35 倍。机理表征表明，Au NPs 和 MoO2 之间的正协同效应可以通过增强光生电子的还原能力和降低光生电子的还原能力，同时提高光吸收能力、界面电荷载流子的分离效率和析氢反应的热力学性能。析氢过电位，综合导致光活性增强。