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Three-Body Dispersion Corrections to the Spherical Atom Model: The PFD-3B Density Functional
The Journal of Physical Chemistry A ( IF 2.7 ) Pub Date : 2020-11-24 , DOI: 10.1021/acs.jpca.0c05940 George A. Petersson 1 , Michael J. Frisch 2 , Frank Dobek 3 , Barbaro Zulueta 1
The Journal of Physical Chemistry A ( IF 2.7 ) Pub Date : 2020-11-24 , DOI: 10.1021/acs.jpca.0c05940 George A. Petersson 1 , Michael J. Frisch 2 , Frank Dobek 3 , Barbaro Zulueta 1
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The performance of the isotropic spherical atom model can be significantly enhanced through combination with anisotropic three-body dispersion interactions to give the new PFD-3B density functional, which reduces the mean absolute deviation (MAD) relative to CCSD(T)/CBS benchmark energies from 0.78 to 0.19 kcal/mol for the S22 test set. Comparison with the extended S22 × 5 test set in the figure indicates that this accuracy is maintained through large variations in geometry. The performance of the PFD-3B functional over the S22 × 5 test set is superior to any of the functionals previously applied to this set. Over the S22 set of examples, the MADs from the CCSD(T)/CBS values for Re, De, and ωe, are 0.032 Å, 0.21 kcal/mol, and 6 cm–1, respectively. Over a comparable set of 26 examples containing second and third row atoms, the MADs from the CCSD(T)/CBS values for Re, De, and ωe, are 0.033 Å, 0.19 kcal/mol, and 5 cm–1, respectively. If used to optimize the geometry of the 48 examples, on average the PFD-3B functional introduces an error of only 0.042 kcal/mol in CCSD(T) single-point energies. This small error combines with the reported analytical first and second derivatives to makes the PFD-3B functional an attractive model for geometry optimization and zero-point energy calculations.
中文翻译：
球形原子模型的三体色散校正：PFD-3B密度泛函
通过与各向异性三体分散相互作用相结合，可以显着提高各向同性球形原子模型的性能，从而提供新的PFD-3B密度泛函，相对于CCSD（T）/ CBS基准能，它降低了平均绝对偏差（MAD）对于S22测试装置，从0.78到0.19 kcal / mol。与图中扩展的S22×5测试仪的比较表明，这种精度是通过几何形状的大变化来保持的。PFD-3B功能在S22×5测试仪上的性能优于以前应用于该测试仪的任何功能。在S22组实例中，从CCSD（T）的MADS / CBS值ř é，d È，ω ê，是0.032埃，0.21千卡/摩尔，与6cm分别为–1。在可比较的组包含第二实例26和第三行的原子，从CCSD（T）的MADS / CBS值ř é，d È，ω ê，是0.033埃，0.19千卡/摩尔，和5cm -1， 分别。如果用于优化48个示例的几何结构，则PFD-3B功能平均在CCSD（T）单点能量中引入的误差仅为0.042 kcal / mol。这个小误差与所报告的分析一阶和二阶导数相结合，使PFD-3B的功能成为几何优化和零点能量计算的有吸引力的模型。
更新日期：2020-12-10
中文翻译：
球形原子模型的三体色散校正：PFD-3B密度泛函
通过与各向异性三体分散相互作用相结合，可以显着提高各向同性球形原子模型的性能，从而提供新的PFD-3B密度泛函，相对于CCSD（T）/ CBS基准能，它降低了平均绝对偏差（MAD）对于S22测试装置，从0.78到0.19 kcal / mol。与图中扩展的S22×5测试仪的比较表明，这种精度是通过几何形状的大变化来保持的。PFD-3B功能在S22×5测试仪上的性能优于以前应用于该测试仪的任何功能。在S22组实例中，从CCSD（T）的MADS / CBS值ř é，d È，ω ê，是0.032埃，0.21千卡/摩尔，与6cm分别为–1。在可比较的组包含第二实例26和第三行的原子，从CCSD（T）的MADS / CBS值ř é，d È，ω ê，是0.033埃，0.19千卡/摩尔，和5cm -1， 分别。如果用于优化48个示例的几何结构，则PFD-3B功能平均在CCSD（T）单点能量中引入的误差仅为0.042 kcal / mol。这个小误差与所报告的分析一阶和二阶导数相结合，使PFD-3B的功能成为几何优化和零点能量计算的有吸引力的模型。
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