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Chemical Feedback in Templated Reaction-Assembly Networks
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2020-11-23 , DOI: 10.1021/acs.macromol.0c01915 Inge Bos 1 , Camilla Terenzi 2 , Joris Sprakel 1
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2020-11-23 , DOI: 10.1021/acs.macromol.0c01915 Inge Bos 1 , Camilla Terenzi 2 , Joris Sprakel 1
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Chemical feedback between building block synthesis and their subsequent supramolecular self-assembly into nanostructures has profound effects on assembly pathways. Nature harnesses feedback in reaction-assembly networks in a variety of scenarios including virion formation and protein folding. Also in nanomaterial synthesis, reaction-assembly networks have emerged as a promising control strategy to regulate assembly processes. Yet, how chemical feedback affects the fundamental pathways of structure formation remains unclear. Here, we unravel the pathways of a templated reaction-assembly network that couples a covalent polymerization to an electrostatic coassembly process. We show how the supramolecular staging of building blocks at a macromolecular template can accelerate the polymerization reaction and prevent the formation of kinetically trapped structures inherent to the process in the absence of feedback. Finally, we establish a predictive kinetic reaction model that quantitatively describes the pathways underlying these reaction-assembly networks. Our results shed light on the fundamental mechanisms by which chemical feedback can steer self-assembly reactions and can be used to rationally design new nanostructures.
中文翻译：
模板化反应组装网络中的化学反馈
构建块合成及其随后的超分子自组装成纳米结构之间的化学反馈对组装途径具有深远的影响。大自然在各种情况下利用反应组装网络的反馈，包括病毒体形成和蛋白质折叠。同样在纳米材料合成中，反应组装网络已成为调节组装过程的一种有前景的控制策略。然而，化学反馈如何影响结构形成的基本途径仍不清楚。在这里，我们揭示了将共价聚合与静电共组装过程耦合的模板化反应组装网络的途径。我们展示了在大分子模板上构建单元的超分子分级如何加速聚合反应并防止在没有反馈的情况下形成该过程固有的动力学捕获结构。最后，我们建立了一个预测动力学反应模型，定量描述了这些反应组装网络背后的路径。我们的结果揭示了化学反馈可以引导自组装反应的基本机制，并可用于合理设计新的纳米结构。
更新日期：2020-12-08
中文翻译：
模板化反应组装网络中的化学反馈
构建块合成及其随后的超分子自组装成纳米结构之间的化学反馈对组装途径具有深远的影响。大自然在各种情况下利用反应组装网络的反馈，包括病毒体形成和蛋白质折叠。同样在纳米材料合成中，反应组装网络已成为调节组装过程的一种有前景的控制策略。然而，化学反馈如何影响结构形成的基本途径仍不清楚。在这里，我们揭示了将共价聚合与静电共组装过程耦合的模板化反应组装网络的途径。我们展示了在大分子模板上构建单元的超分子分级如何加速聚合反应并防止在没有反馈的情况下形成该过程固有的动力学捕获结构。最后，我们建立了一个预测动力学反应模型，定量描述了这些反应组装网络背后的路径。我们的结果揭示了化学反馈可以引导自组装反应的基本机制，并可用于合理设计新的纳米结构。
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