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Nuclear Waste and Biocatalysis: A Sustainable Liaison?
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2020-11-20 , DOI: 10.1021/acscatal.0c03059 Wuyuan Zhang 1, 2 , Huanhuan Liu 3 , Morten M. C. H. van Schie 1 , Peter-Leon Hagedoorn 1 , Miguel Alcalde 4 , Antonia G. Denkova 3 , Kristina Djanashvili 1 , Frank Hollmann 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2020-11-20 , DOI: 10.1021/acscatal.0c03059 Wuyuan Zhang 1, 2 , Huanhuan Liu 3 , Morten M. C. H. van Schie 1 , Peter-Leon Hagedoorn 1 , Miguel Alcalde 4 , Antonia G. Denkova 3 , Kristina Djanashvili 1 , Frank Hollmann 1
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It is well-known that energy-rich radiation induces water splitting, eventually yielding hydrogen peroxide. Synthetic applications, however, are scarce and to the best of our knowledge, the combination of radioactivity with enzyme-catalysis has not been considered yet. Peroxygenases utilize H2O2 as an oxidant to promote highly selective oxyfunctionalization reactions but are also irreversibly inactivated in the presence of too high H2O2 concentrations. Therefore, there is a need for efficient in situ H2O2 generation methods. Here, we show that radiolytic water splitting can be used to promote specific biocatalytic oxyfunctionalization reactions. Parameters influencing the efficiency of the reaction and current limitations are shown. Particularly, oxidative inactivation of the biocatalyst by hydroxyl radicals influences the robustness of the overall reaction. Radical scavengers can alleviate this issue, but eventually, physical separation of the enzymes from the ionizing radiation will be necessary to achieve robust reaction schemes. We demonstrate that nuclear waste can also be used to drive selective, peroxygenase-catalyzed oxyfunctionalization reactions, challenging our view on nuclear waste in terms of sustainability.
中文翻译：
核废料和生物催化：可持续的联系？
众所周知，能量丰富的辐射会引起水分解，最终产生过氧化氢。然而，合成应用很少，据我们所知，还没有考虑到放射性与酶催化的结合。过氧合酶利用H 2 O 2作为氧化剂来促进高度选择性的氧官能化反应，但是在过高的H 2 O 2浓度下也会不可逆地失活。因此，需要有效的原位H 2 O 2。生成方法。在这里，我们表明，辐射水分解可用于促进特定的生物催化氧官能化反应。显示了影响反应效率和电流限制的参数。特别地，生物催化剂被羟基自由基的氧化失活影响了整个反应的稳定性。自由基清除剂可以缓解这一问题，但最终，必须将酶与电离辐射进行物理分离才能实现可靠的反应方案。我们证明了核废料也可用于驱动选择性的，过氧酶催化的氧化官能化反应，从可持续性的角度挑战了我们对核废料的看法。
更新日期：2020-12-04
中文翻译：
核废料和生物催化：可持续的联系？
众所周知，能量丰富的辐射会引起水分解，最终产生过氧化氢。然而，合成应用很少，据我们所知，还没有考虑到放射性与酶催化的结合。过氧合酶利用H 2 O 2作为氧化剂来促进高度选择性的氧官能化反应，但是在过高的H 2 O 2浓度下也会不可逆地失活。因此，需要有效的原位H 2 O 2。生成方法。在这里，我们表明，辐射水分解可用于促进特定的生物催化氧官能化反应。显示了影响反应效率和电流限制的参数。特别地，生物催化剂被羟基自由基的氧化失活影响了整个反应的稳定性。自由基清除剂可以缓解这一问题，但最终，必须将酶与电离辐射进行物理分离才能实现可靠的反应方案。我们证明了核废料也可用于驱动选择性的，过氧酶催化的氧化官能化反应，从可持续性的角度挑战了我们对核废料的看法。
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