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Impacts of Si on Se(IV) Immobilization on Ferrihydrite: An In Situ ATR-IR Spectroscopic Study
ACS Earth and Space Chemistry ( IF 2.9 ) Pub Date : 2020-11-18 , DOI: 10.1021/acsearthspacechem.0c00243 Paul Clarence M. Francisco 1 , Yukio Tachi 1
ACS Earth and Space Chemistry ( IF 2.9 ) Pub Date : 2020-11-18 , DOI: 10.1021/acsearthspacechem.0c00243 Paul Clarence M. Francisco 1 , Yukio Tachi 1
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Immobilization of Se(IV) by adsorption on iron oxides exerts a key control on its mobility in a number of natural and engineered settings; however, the presence of other coexisting ligands may influence the extent and stability of adsorption. In this work, we investigated the impacts of Si, which is an abundant component of many natural waters, on Se(IV) adsorption and retention on ferrihydrite. Using in situ ATR-IR spectroscopy, we obtained time-resolved information on Se(IV) adsorption on ferrihydrite in the presence of Si at pH 5, 7, and 9. The results show that Si inhibited the adsorption of Se(IV) at all pH if Si was initially adsorbed on ferrihydrite. This was attributed to the oligomerization of Si on ferrihydrite, which blocked Se(IV) from binding to ferrihydrite. In experiments where Se(IV) was initially adsorbed, Si was found to induce Se(IV) desorption. Competitive adsorption experiments, where Se(IV) and Si were present in the same solution, showed that Si negligibly affected Se(IV) adsorption at pH 5 and 7, likely because of lower Si adsorption and the lack of considerable oligomerization. On the other hand, at pH 9, Se(IV) was initially adsorbed and then subsequently desorbed with increasing Si adsorption and oligomerization. Hence, Si affects Se(IV) adsorption over a narrower pH range than when it is preadsorbed on ferrihydrite. These results show that Si can enhance Se(IV) mobility and highlight the influence of pH and the timing of Si adsorption in inhibiting Se(IV) adsorption on ferrihydrite. This work offers the first direct insights into the dynamic processes underpinning Se(IV) and Si competitive adsorption, which may be useful in understanding Se(IV) behavior in a broad range of environmental settings.
中文翻译：
Si对水铁矿上Se（IV）固定化的影响：原位ATR-IR光谱研究
通过在氧化铁上吸附来固定Se（IV），可在许多自然环境和工程环境中对其迁移率进行关键控制。然而，其他共存配体的存在可能影响吸附的程度和稳定性。在这项工作中，我们研究了作为许多天然水的丰富成分的Si对Se（IV）在水铁矿上的吸附和保留的影响。使用原位ATR-IR光谱，我们获得了在pH为5、7和9的Si存在下三价铁对Se（IV）吸附的时间分辨信息。结果表明，Si抑制了Se（IV）的吸附。如果最初将Si吸附在三水铝石上，则所有pH值均保持不变。这归因于硅在水铁矿上的低聚，从而阻止了Se（IV）与铁水合物的结合。在最初吸附Se（IV）的实验中，发现Si引起Se（IV）解吸。竞争性吸附实验表明，在同一溶液中存在Se（IV）和Si，表明Si在pH 5和7时对Se（IV）的吸附影响可忽略不计，这可能是由于Si吸附量较低和缺乏足够的低聚反应所致。另一方面，在pH 9时，Se（IV）首先被吸附，然后随着Si吸附和低聚的增加而解吸。因此，与预吸附在三水铁矿上相比，Si在更窄的pH范围内影响Se（IV）的吸附。这些结果表明，Si可以增强Se（IV）的迁移率，并突出pH和Si吸附时间对抑制水铁矿上Se（IV）吸附的影响。这项工作提供了对Se（IV）和Si竞争性吸附的基础动力学过程的直接见解，
更新日期：2020-12-17
中文翻译：
Si对水铁矿上Se（IV）固定化的影响：原位ATR-IR光谱研究
通过在氧化铁上吸附来固定Se（IV），可在许多自然环境和工程环境中对其迁移率进行关键控制。然而，其他共存配体的存在可能影响吸附的程度和稳定性。在这项工作中，我们研究了作为许多天然水的丰富成分的Si对Se（IV）在水铁矿上的吸附和保留的影响。使用原位ATR-IR光谱，我们获得了在pH为5、7和9的Si存在下三价铁对Se（IV）吸附的时间分辨信息。结果表明，Si抑制了Se（IV）的吸附。如果最初将Si吸附在三水铝石上，则所有pH值均保持不变。这归因于硅在水铁矿上的低聚，从而阻止了Se（IV）与铁水合物的结合。在最初吸附Se（IV）的实验中，发现Si引起Se（IV）解吸。竞争性吸附实验表明，在同一溶液中存在Se（IV）和Si，表明Si在pH 5和7时对Se（IV）的吸附影响可忽略不计，这可能是由于Si吸附量较低和缺乏足够的低聚反应所致。另一方面，在pH 9时，Se（IV）首先被吸附，然后随着Si吸附和低聚的增加而解吸。因此，与预吸附在三水铁矿上相比，Si在更窄的pH范围内影响Se（IV）的吸附。这些结果表明，Si可以增强Se（IV）的迁移率，并突出pH和Si吸附时间对抑制水铁矿上Se（IV）吸附的影响。这项工作提供了对Se（IV）和Si竞争性吸附的基础动力学过程的直接见解，
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