Abstract In this work, oxygen‐vacancy‐rich Ni1-xFexS electrocatalyst modified Fe2O3 nanoarrays photoanode (denoted as Ni1-xFexS/Fe2O3) has been prepared firstly through a facile dripping solution method and a sulfurized process. As-prepared Ni1-xFexS/Fe2O3 anode shows a very high photocurrent density of ∼3.48 mA/cm2 at 1.23 V vs. reversible hydrogen electrode (RHE) and a saturated photocurrent density of 7.03 mA/cm2 at 1.57 V vs. RHE in PEC water splitting, which is 2.5 times of Fe2O3 (1.38 mA/cm2 at 1.23 V vs. RHE and 2.98 mA/cm2 at 1.57 V vs. RHE, respectively). Moreover, the photocurrent onset potential shows a distinct negative shift of about 272 mV. The Ni1-xFexS/Fe2O3 photoanode is controllable to achieve superior PEC performance because of the synergistic effects of Ni1-xFexS electrocatalyst and oxygen vacancies. Since in situ formed Ni1-xFexS electrocatalyst not only increase electrochemical active surface area of electrode, but also dramatically decrease solid and electrolyte interface resistance as well as dramatically suppresses charge carrier recombination in Fe2O3 photoanodes. In the meanwhile, introduced the oxygen vacancies in a sulfurized process of Ni1-xFexS electrocatalyst serve as active sites for sufficient chemical reaction. Hence, our work testifies oxygen‐vacancy‐rich Ni1-xFexS not only act as a promising OER electrocatalyst, but also offers a new strategy to prepare efficient and low-cost PEC solar energy conversion devices.

中文翻译：

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通过用富氧空位 Ni1-xFexS 电催化剂装饰 Fe2O3 纳米阵列来提高水分解性能

摘要 在这项工作中，首先通过简便的滴液法和硫化工艺制备了富氧空位 Ni1-xFexS 电催化剂修饰的 Fe2O3 纳米阵列光阳极（表示为 Ni1-xFexS/Fe2O3）。所制备的 Ni1-xFexS/Fe2O3 阳极在 1.23 V 时与可逆氢电极 (RHE) 相比显示出非常高的光电流密度，约为 3.48 mA/cm2，在 PEC 中与 RHE 相比，在 1.57 V 时具有 7.03 mA/cm2 的饱和光电流密度水分解，是 Fe2O3 的 2.5 倍（1.23 V 对 RHE 时为 1.38 mA/cm2，1.57 V 对 RHE 时为 2.98 mA/cm2）。此外，光电流起始电位显示出约 272 mV 的明显负移。由于 Ni1-xFexS 电催化剂和氧空位的协同作用，Ni1-xFexS/Fe2O3 光阳极是可控的，以获得优异的 PEC 性能。由于原位形成的 Ni1-xFexS 电催化剂不仅增加了电极的电化学活性表面积，而且显着降低了固体和电解质界面电阻，并显着抑制了 Fe2O3 光阳极中的电荷载流子复合。同时，在Ni1-xFexS电催化剂的硫化过程中引入氧空位作为充分化学反应的活性位点。因此，我们的工作证明了富含氧空位的 Ni1-xFexS 不仅可以作为一种有前途的 OER 电催化剂，而且还提供了一种制备高效低成本 PEC 太阳能转换装置的新策略。但也显着降低了固体和电解质界面电阻，并显着抑制了 Fe2O3 光阳极中的电荷载流子复合。同时，在Ni1-xFexS电催化剂的硫化过程中引入氧空位作为充分化学反应的活性位点。因此，我们的工作证明了富含氧空位的 Ni1-xFexS 不仅可以作为一种有前途的 OER 电催化剂，而且还提供了一种制备高效低成本 PEC 太阳能转换装置的新策略。但也显着降低了固体和电解质界面电阻，并显着抑制了 Fe2O3 光阳极中的电荷载流子复合。同时，在Ni1-xFexS电催化剂的硫化过程中引入氧空位作为充分化学反应的活性位点。因此，我们的工作证明了富含氧空位的 Ni1-xFexS 不仅可以作为一种有前途的 OER 电催化剂，而且还提供了一种制备高效低成本 PEC 太阳能转换装置的新策略。