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Copper–Calcium Poly(Acrylic Acid) Composite Hydrogels as Studied by Electron Paramagnetic Resonance (EPR) Spectroscopy
Macromolecular Chemistry and Physics ( IF 2.5 ) Pub Date : 2020-11-12 , DOI: 10.1002/macp.202000262 Haleh H. Haeri 1 , Vanessa Jerschabek 1 , Arash Sadeghi 1 , Dariush Hinderberger 1
Macromolecular Chemistry and Physics ( IF 2.5 ) Pub Date : 2020-11-12 , DOI: 10.1002/macp.202000262 Haleh H. Haeri 1 , Vanessa Jerschabek 1 , Arash Sadeghi 1 , Dariush Hinderberger 1
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Incorporating metal ions into synthetic polymer hydrogels results in toughening of these hydrogels. Herein, it is demonstrated that addition of small volumes of a 0.1 m aq. solution of Cu2+‐salts to poly(acrylic acid)‐based hydrogels (physically cross‐linked by Ca2+) increases their mechanical/rheological properties by several order of magnitude. Continuous wave (CW) and pulsed electron paramagnetic resonance (EPR) spectroscopic techniques reveal that the origin of the observed boost in mechanical properties is due to parts of the hydrogel network that interact with and through hydrated copper ions. With EPR spectroscopy, it is found that these complexes mainly have a sixfold (octahedral) H2O‐coordination shell. Hence, in copper‐containing hydrogels, in addition to direct ionic and dipolar (H‐bonding) interactions between calcium and carboxylic anions of the side chains of polymer, a second interaction arises from the noncovalent, likely electrostatic interactions of the copper hexaaqua complex and PAA carboxylic acids that are screened through the lower charge density in the hydrated complexes. Also, short‐ranged hydrogen‐bonded networks of Cu2+ with aqueous solvent molecules inside the water‐filled regions of the polymeric hydrogel may play a pivotal role. The synergy of these interactions explains the improved elastic properties of copper containing hydrogels.
中文翻译：
电子顺磁共振（EPR）光谱法研究铜-钙聚（丙烯酸）复合水凝胶
将金属离子掺入合成聚合物水凝胶中会导致这些水凝胶增韧。在此，它被表明通过加入0.1小体积的米水溶液。将Cu 2+盐溶解到聚（丙烯酸）基水凝胶（通过Ca 2+进行物理交联）后，其机械/流变性能提高了几个数量级。连续波（CW）和脉冲电子顺磁共振（EPR）光谱技术表明，观察到的机械性能提高的起因是由于水凝胶网络中与水合铜离子相互作用并通过水合铜离子的部分所致。利用EPR光谱，发现这些络合物主要具有六倍（八面体）的H 2。O协调壳。因此，在含铜水凝胶中，除了聚合物侧链的钙和羧基阴离子之间的直接离子和偶极（H键）相互作用之外，六水合铜络合物的非共价，可能的静电相互作用还产生了第二种相互作用。通过水合配合物中较低的电荷密度筛选出PAA羧酸。而且，Cu 2+与聚合物水凝胶充水区域内的水性溶剂分子的短程氢键网络可能起着关键作用。这些相互作用的协同作用解释了含铜水凝胶的改善的弹性。
更新日期：2020-12-07
中文翻译：
电子顺磁共振（EPR）光谱法研究铜-钙聚（丙烯酸）复合水凝胶
将金属离子掺入合成聚合物水凝胶中会导致这些水凝胶增韧。在此，它被表明通过加入0.1小体积的米水溶液。将Cu 2+盐溶解到聚（丙烯酸）基水凝胶（通过Ca 2+进行物理交联）后，其机械/流变性能提高了几个数量级。连续波（CW）和脉冲电子顺磁共振（EPR）光谱技术表明，观察到的机械性能提高的起因是由于水凝胶网络中与水合铜离子相互作用并通过水合铜离子的部分所致。利用EPR光谱，发现这些络合物主要具有六倍（八面体）的H 2。O协调壳。因此，在含铜水凝胶中，除了聚合物侧链的钙和羧基阴离子之间的直接离子和偶极（H键）相互作用之外，六水合铜络合物的非共价，可能的静电相互作用还产生了第二种相互作用。通过水合配合物中较低的电荷密度筛选出PAA羧酸。而且，Cu 2+与聚合物水凝胶充水区域内的水性溶剂分子的短程氢键网络可能起着关键作用。这些相互作用的协同作用解释了含铜水凝胶的改善的弹性。
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