Crystallizing Atomic Xenon in a Flexible MOF to Probe and Understand Its Temperature-Dependent Breathing Behavior and Unusual Gas Adsorption Phenomenon,Journal of the American Chemical Society

当前位置： X-MOL 学术 › J. Am. Chem. Soc. › 论文详情

Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)

Crystallizing Atomic Xenon in a Flexible MOF to Probe and Understand Its Temperature-Dependent Breathing Behavior and Unusual Gas Adsorption Phenomenon
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-11-11 , DOI: 10.1021/jacs.0c09475
Hao Wang _{1,

2} , Mark Warren ₃ , Jacek Jagiello ₄ , Stephanie Jensen ₅ , Sanjit K. Ghose ₆ , Kui Tan ₇ , Liang Yu ₁ , Thomas J. Emge ₂ , Timo Thonhauser ₅ , Jing Li _{1,

2}

Affiliation

Flexible metal-organic frameworks (MOFs) hold great promise as smart materials for specific applications such as gas separation. These materials undergo interesting structural changes in response to guest molecules, which is often associated with unique adsorption behavior not possible for rigid MOFs. Understanding the dynamic behavior of flexible MOFs is crucial yet challenging as it involves weak host-guest interactions and subtle structural transformation not only at the atomic/molecular level but also in a nonsteady state. We report here an in-depth study on the adsorbate- and temperature-dependent adsorption in a flexible MOF by crystallizing atomic gases into its pores. Mn(ina)2 shows an interesting temperature-dependent response toward noble gases. Its nonmonotonic, temperature-dependent adsorption profile results in an uptake maximum at a temperature threshold, a phenomenon that is unusual. Full characterization of Xe-loaded MOF structures is performed by in situ single-crystal and synchrotron X-ray diffraction, IR spectroscopy, and molecular modeling. The X-ray diffraction analysis offers a detailed explanation into the dynamic structural transformation and provides a convincing rationalization of the unique adsorption behavior at the molecular scale. The guest and temperature dependence of the structural breathing gives rise to an intriguing reverse of Xe/Kr adsorption selectivity as a function of temperature. The presented work may provide further understanding of the adsorption behavior of noble gases in flexible MOF structures.

中文翻译：

在柔性 MOF 中结晶原子氙以探测和了解其与温度相关的呼吸行为和异常气体吸附现象

柔性金属有机框架 (MOF) 作为用于气体分离等特定应用的智能材料具有广阔的前景。这些材料响应客体分子而发生有趣的结构变化，这通常与刚性 MOF 不可能实现的独特吸附行为有关。了解柔性 MOF 的动态行为至关重要但具有挑战性，因为它涉及弱的主客体相互作用和微妙的结构转变，不仅在原子/分子水平上而且在非稳态下。我们在这里报告了通过将原子气体结晶到其孔隙中，对柔性 MOF 中吸附质和温度依赖性吸附的深入研究。Mn(ina)2 显示出对稀有气体的有趣的温度依赖性响应。它的非单调性，温度依赖性吸附曲线导致在温度阈值处的吸收最大值，这是一种不寻常的现象。通过原位单晶和同步加速器 X 射线衍射、红外光谱和分子建模，对加载 Xe 的 MOF 结构进行了全面表征。X 射线衍射分析提供了对动态结构转变的详细解释，并为分子尺度上独特的吸附行为提供了令人信服的合理化。结构呼吸的客体和温度依赖性引起了作为温度函数的 Xe/Kr 吸附选择性的有趣逆转。所呈现的工作可以进一步了解惰性气体在柔性 MOF 结构中的吸附行为。通过原位单晶和同步加速器 X 射线衍射、红外光谱和分子建模，对加载 Xe 的 MOF 结构进行了全面表征。X 射线衍射分析提供了对动态结构转变的详细解释，并为分子尺度上独特的吸附行为提供了令人信服的合理化。结构呼吸的客体和温度依赖性引起了作为温度函数的 Xe/Kr 吸附选择性的有趣逆转。所呈现的工作可以进一步了解惰性气体在柔性 MOF 结构中的吸附行为。通过原位单晶和同步加速器 X 射线衍射、红外光谱和分子建模，对加载 Xe 的 MOF 结构进行了全面表征。X 射线衍射分析提供了对动态结构转变的详细解释，并为分子尺度上独特的吸附行为提供了令人信服的合理化。结构呼吸的客体和温度依赖性引起了作为温度函数的 Xe/Kr 吸附选择性的有趣逆转。所呈现的工作可以进一步了解惰性气体在柔性 MOF 结构中的吸附行为。X 射线衍射分析提供了对动态结构转变的详细解释，并为分子尺度上独特的吸附行为提供了令人信服的合理化。结构呼吸的客体和温度依赖性引起了作为温度函数的 Xe/Kr 吸附选择性的有趣逆转。所呈现的工作可以进一步了解惰性气体在柔性 MOF 结构中的吸附行为。X 射线衍射分析提供了对动态结构转变的详细解释，并为分子尺度上独特的吸附行为提供了令人信服的合理化。结构呼吸的客体和温度依赖性引起了作为温度函数的 Xe/Kr 吸附选择性的有趣逆转。所呈现的工作可以进一步了解惰性气体在柔性 MOF 结构中的吸附行为。

更新日期：2020-11-11

点击分享查看原文

点击收藏

阅读更多本刊最新论文本刊介绍/投稿指南11