Chemical Engineering Journal ( IF 13.3 ) Pub Date : 2020-11-03 , DOI: 10.1016/j.cej.2020.127594 Fayang Guo , Jingcheng Xu , Jeremy B. Fein , Qiaoyun Huang , Xingmin Rong
发生在Mackinawite（FeS）表面的反应在控制甲基汞（MeHg）的生物利用度和迁移率中起重要作用。MeHg在FeS上的吸附取决于形态，并且矿物表面结构赋予各个刻面独特的界面化学特性，并可以控制这些界面的吸附能力。但是，在分子规模上，对于MeHg的方面特定吸附的基本机制仍然知之甚少。使用密度泛函计算系统地研究了MeHg在FeS的（001），（011）和（111）表面上的吸附，并确定了优选的吸附位点和吸附机理。相对于FeS表面的S位点，MeHg优先与Fe位点结合，与FeS（001）表面相比，对FeS（011）和FeS（111）表面的吸附更强。MeHg在每个FeS表面上显示出各种化学吸附几何形状。FeS（001）表面最稳定的构型是单齿S-Hg络合物。相反，在FeS（011）表面上最稳定的构型是单齿Fe-Hg络合物，并且发现在FeS（111）表面上双齿Fe-Hg-Fe络合物是最稳定的构型。这项工作为了解分子水平上的MeHg吸附在FeS表面上的刻面效应和结合机理提供了重要的垫脚石，并为指导实验研究提供了框架，以优化使用FeS作为地下水和土壤系统中MeHg的清除剂。MeHg在每个FeS表面上显示出各种化学吸附几何形状。FeS（001）表面最稳定的构型是单齿S-Hg络合物。相反，在FeS（011）表面上最稳定的构型是单齿Fe-Hg络合物，并且发现在FeS（111）表面上双齿Fe-Hg-Fe络合物是最稳定的构型。这项工作为了解分子水平上的MeHg吸附在FeS表面上的刻面效应和结合机理提供了重要的垫脚石，并为指导实验研究提供了框架，以优化使用FeS作为地下水和土壤系统中MeHg的清除剂。MeHg在每个FeS表面上显示出各种化学吸附几何形状。FeS（001）表面最稳定的构型是单齿S-Hg络合物。相反，在FeS（011）表面上最稳定的构型是单齿Fe-Hg络合物，并且发现在FeS（111）表面上双齿Fe-Hg-Fe络合物是最稳定的构型。这项工作为在分子水平上理解MeHg在FeS表面吸附的刻面效应和结合机理提供了重要的垫脚石，并为指导实验研究提供了框架，该实验优化了FeS作为地下水和土壤系统中MeHg的清除剂的用途。FeS（011）表面上最稳定的构型是单齿Fe-Hg络合物，而FeS（111）表面上的双齿Fe-Hg-Fe络合物是最稳定的构型。这项工作为在分子水平上理解MeHg在FeS表面吸附的刻面效应和结合机理提供了重要的垫脚石，并为指导实验研究提供了框架，该实验优化了FeS作为地下水和土壤系统中MeHg的清除剂的用途。FeS（011）表面上最稳定的构型是单齿Fe-Hg络合物，而FeS（111）表面上的双齿Fe-Hg-Fe络合物是最稳定的构型。这项工作为了解分子水平上的MeHg吸附在FeS表面上的刻面效应和结合机理提供了重要的垫脚石，并为指导实验研究提供了框架，以优化使用FeS作为地下水和土壤系统中MeHg的清除剂。
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