Abstract

Polymer-nanoparticle composites find relevance in various fields ranging from optoelectronics to the biomedical sciences. Various efforts have been made to devise fabrication strategies that are simple, robust,and reproducible. Herein, we demonstrate a universal strategy to fabricate plasmon-active polymer-nanoparticle composites, exemplified by the incorporation of gold nanoparticles (AuNPs) into a triethylene glycol dimethacrylate (TEGDMA) polymer scaffold. The TEGDMA scaffold was synthesized on a planar glass support substrate via surface-initiated atomic transfer radical polymerization, followed by the immersion of the TEGDMA-coated glass substrate in a solution of AuNPs prepared via conventional wet-chemical synthesis. This led to the strong attachment of AuNPs to the TEGDMA nanolobes, which was confirmed by the UV absorption peak at 527 nm, due to localized surface plasmon resonance of AuNPs. More importantly, the nanolobe architecture facilitates nanoparticle trapping while allowing molecular access to the nanoparticle surface. This enabled us to further functionalize the incorporated AuNPs with thrombin binding aptamer and utilize the biofunctionalized polymer-nanoparticle composite as a thrombin sensor. The synergistic combination of metallic nanoparticles acting as a sensing module with a nonfouling polymer matrix acting both as a nonrigid scaffold and to screen biomolecules allowed the detection of thrombin with good sensitivity down to 0.01 ng/mL with a linear range over three orders of magnitude. Our work paves the way for the fabrication of reliable biomolecular sensors based on the polymer brush-nanoparticle architecture.

Graphic Abstract

中文翻译：

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用于生物传感应用的等离子活性聚合物-纳米颗粒复合材料的制备

摘要

聚合物纳米颗粒复合材料在从光电学到生物医学的各个领域中都具有重要意义。已经做出了各种努力来设计简单，坚固且可再现的制造策略。在本文中，我们展示了一种制造等离激元活性聚合物-纳米粒子复合材料的通用策略，以金纳米颗粒（AuNPs）掺入三乙二醇二甲基丙烯酸酯（TEGDMA）聚合物支架中为例。通过表面引发的原子转移自由基聚合在平面玻璃支撑基板上合成TEGDMA支架，然后将TEGDMA涂层的玻璃基板浸入通过常规湿化学合成方法制备的AuNPs溶液中。这导致AuNP牢固地附着在TEGDMA纳米叶上，这在527 nm处的UV吸收峰中得到了证实，由于AuNPs的局部表面等离子体激元共振。更重要的是，纳米瓣结构促进了纳米颗粒的捕获，同时允许分子进入纳米颗粒表面。这使我们能够进一步利用凝血酶结合适体使掺入的AuNPs功能化，并利用生物功能化的聚合物-纳米颗粒复合物作为凝血酶传感器。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。更重要的是，纳米瓣结构促进了纳米颗粒的捕获，同时允许分子进入纳米颗粒表面。这使我们能够进一步利用凝血酶结合适体使掺入的AuNPs功能化，并利用生物功能化的聚合物-纳米颗粒复合物作为凝血酶传感器。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。更重要的是，纳米瓣结构促进了纳米颗粒的捕获，同时允许分子进入纳米颗粒表面。这使我们能够进一步利用凝血酶结合适体使掺入的AuNPs功能化，并利用生物功能化的聚合物-纳米颗粒复合物作为凝血酶传感器。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。纳米叶结构促进了纳米颗粒的捕获，同时允许分子进入纳米颗粒表面。这使我们能够进一步利用凝血酶结合适体使掺入的AuNPs功能化，并利用生物功能化的聚合物-纳米颗粒复合物作为凝血酶传感器。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。纳米叶结构促进了纳米颗粒的捕获，同时允许分子进入纳米颗粒表面。这使我们能够进一步利用凝血酶结合适体使掺入的AuNPs功能化，并利用生物功能化的聚合物-纳米颗粒复合物作为凝血酶传感器。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。这使我们能够进一步利用凝血酶结合适体使掺入的AuNPs功能化，并利用生物功能化的聚合物-纳米颗粒复合物作为凝血酶传感器。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。这使我们能够进一步利用凝血酶结合适体使掺入的AuNPs功能化，并利用生物功能化的聚合物-纳米颗粒复合物作为凝血酶传感器。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。金属纳米颗粒作为传感模块与不结垢的聚合物基质（既作为非刚性支架又用于筛选生物分子）的协同组合，使得凝血酶的检测灵敏度低至0.01 ng / mL，线性范围超过三个数量级。我们的工作为基于聚合物刷-纳米颗粒结构的可靠生物分子传感器的制造铺平了道路。

图形摘要