Abstract Nonlinear optical nanostructured materials are gaining interest as optical limiters for various applications. Here, all-inorganic halide perovskite quantum dots (PQDs, SiO2@CsPbX3 (X = Cl, Br, I) QDs) with tunable composition were prepared via ligand assisted reprecipitation, using 3-aminopropyltriethoxysilane as a ligand. The formation of the SiO2@CsPbX3 QDs was confirmed by transmission electron microscopy, X-ray diffraction, infrared spectroscopy, ultraviolet–visible absorption spectroscopy and photoluminescence spectroscopy. The composition-dependent optical limiting (OL) behavior of the SiO2@CsPbX3 QDs was observed using nanosecond and picosecond laser pulses at a wavelength of 532 nm. The SiO2@CsPbBr3 QDs exhibit favorable OL properties. Their OL threshold for the nanosecond laser pulse is 1.68 J/cm2, which is comparable to that of carbon nanotube suspension (a benchmark optical limiter). The presence of chloride or iodide in the SiO2@CsPbX3 QDs leads to weaker OL performance. The OL behavior of the SiO2@CsPbBr3 QDs is attributed to the narrow band gap, large average size, abundant charge carriers under laser excitation and high stability. The OL mechanism was investigated using the open-aperture and closed-aperture techniques. The OL behavior of the SiO2@CsPbX3 QDs is largely attributed to the combined mechanisms of nonlinear absorption and nonlinear refraction. These results reveal the physical processes of the composition-dependent OL properties of the CsPbX3 QDs. These findings provide a means to tailor the OL response of PQDs by controlling the halide ion ratio.

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全无机卤化物钙钛矿量子点的组成依赖光学限制行为

摘要 非线性光学纳米结构材料作为各种应用的光学限制器越来越受到关注。在这里，使用 3-氨基丙基三乙氧基硅烷作为配体，通过配体辅助再沉淀制备了具有可调组成的全无机卤化物钙钛矿量子点（PQDs，SiO2@CsPbX3（X = Cl，Br，I）QDs）。通过透射电子显微镜、X 射线衍射、红外光谱、紫外-可见吸收光谱和光致发光光谱证实了 SiO2@CsPbX3 量子点的形成。使用波长为 532 nm 的纳秒和皮秒激光脉冲观察到 SiO2@CsPbX3 QD 的组成依赖光学限制（OL）行为。SiO2@CsPbBr3 QDs 表现出良好的 OL 特性。他们的纳秒激光脉冲的 OL 阈值为 1.68 J/cm2，这与碳纳米管悬浮液（基准光学限制器）相当。SiO2@CsPbX3 QD 中氯化物或碘化物的存在会导致 OL 性能变弱。SiO2@CsPbBr3 QDs 的 OL 行为归因于窄带隙、大平均尺寸、激光激发下丰富的电荷载流子和高稳定性。使用开放孔径和封闭孔径技术研究了 OL 机制。SiO2@CsPbX3 QD 的 OL 行为很大程度上归因于非线性吸收和非线性折射的组合机制。这些结果揭示了 CsPbX3 QD 与组成相关的 OL 特性的物理过程。这些发现提供了一种通过控制卤离子比率来调整 PQD 的 OL 响应的方法。SiO2@CsPbX3 QD 中氯化物或碘化物的存在会导致 OL 性能变弱。SiO2@CsPbBr3 QDs 的 OL 行为归因于窄带隙、大平均尺寸、激光激发下丰富的电荷载流子和高稳定性。使用开放孔径和封闭孔径技术研究了 OL 机制。SiO2@CsPbX3 QD 的 OL 行为很大程度上归因于非线性吸收和非线性折射的组合机制。这些结果揭示了 CsPbX3 QD 与组成相关的 OL 特性的物理过程。这些发现提供了一种通过控制卤离子比率来调整 PQD 的 OL 响应的方法。SiO2@CsPbX3 QD 中氯化物或碘化物的存在会导致 OL 性能变弱。SiO2@CsPbBr3 QDs 的 OL 行为归因于窄带隙、大平均尺寸、激光激发下丰富的电荷载流子和高稳定性。使用开放孔径和封闭孔径技术研究了 OL 机制。SiO2@CsPbX3 QD 的 OL 行为很大程度上归因于非线性吸收和非线性折射的组合机制。这些结果揭示了 CsPbX3 QD 依赖于组成的 OL 特性的物理过程。这些发现提供了一种通过控制卤离子比率来调整 PQD 的 OL 响应的方法。激光激发下载流子丰富，稳定性高。使用开放孔径和封闭孔径技术研究了 OL 机制。SiO2@CsPbX3 QD 的 OL 行为很大程度上归因于非线性吸收和非线性折射的组合机制。这些结果揭示了 CsPbX3 QD 与组成相关的 OL 特性的物理过程。这些发现提供了一种通过控制卤离子比率来调整 PQD 的 OL 响应的方法。激光激发下载流子丰富，稳定性高。使用开放孔径和封闭孔径技术研究了 OL 机制。SiO2@CsPbX3 QD 的 OL 行为很大程度上归因于非线性吸收和非线性折射的组合机制。这些结果揭示了 CsPbX3 QD 与组成相关的 OL 特性的物理过程。这些发现提供了一种通过控制卤离子比率来调整 PQD 的 OL 响应的方法。这些结果揭示了 CsPbX3 QD 依赖于组成的 OL 特性的物理过程。这些发现提供了一种通过控制卤离子比率来调整 PQD 的 OL 响应的方法。这些结果揭示了 CsPbX3 QD 与组成相关的 OL 特性的物理过程。这些发现提供了一种通过控制卤离子比率来调整 PQD 的 OL 响应的方法。