Abstract Manipulating the redistribution of single dopant among multiple crystallographic sites can optimize and design luminescence materials for single-doped warm white phosphor with high color rendering. However, successful cases are barely reported, because the substitution of all sites and the warm white emitting of multiemission bands cannot be guaranteed. Herein, we synthesized a series of Ba4Gd3(K1-xNax)3(PO4)6F2:Eu2+ (0≤x≤1.0) solid solutions via crystal-site engineering approach to manipulate the redistribution of Eu2+ dopant for tunable photoluminescence property. Na+ ions preferentially substitution in the A and B columns along the c-axis direction gives rise to the anisotropic lattice shrinkage. The multiemission bands of Ba4Gd3(K1-xNax)3(PO4)6F2:Eu2+ phosphors almost cover the whole visible light range because Eu2+ dopant can occupy the M(1), Gd(2) and A(3) sites. The Na-substitution results in a redistribution of Eu2+ dopants among different cation sites, and induces a continuous increase of the relative emission intensities at longer wavelength with increasing Na+ doping content. Moreover, the unique optical feature enables the single-phased Ba4Gd3Na3(PO4)6F2:Eu2+ phosphor converted WLED to exhibit quite high color rendering index (Ra=90.2) and moderate correlated color temperature (CCT=4125K). The manipulating the redistribution of single dopant via crystal-site engineering approach reported here can not only carve out a new avenue for warm WLEDs, but also be applied to develop novel potential phosphors for practical optical application.

中文翻译：

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用于暖白光发光二极管的 Ba4Gd3(K1-xNax)3(PO4)6F2:Eu2+ 荧光粉通过晶体位点工程方法控制单一掺杂剂的重新分布

摘要 操纵单一掺杂剂在多个晶位之间的重新分布可以优化和设计高显色性的单一掺杂暖白荧光粉的发光材料。然而，成功的案例却鲜有报道，因为不能保证所有站点的替换和多发射波段的暖白光发射。在此，我们通过晶位工程方法合成了一系列 Ba4Gd3(K1-xNax)3(PO4)6F2:Eu2+ (0≤x≤1.0) 固溶体，以操纵 Eu2+ 掺杂剂的再分布以实现可调光致发光特性。Na+ 离子在 A 和 B 列中沿 c 轴方向优先取代会引起各向异性晶格收缩。Ba4Gd3(K1-xNax)3(PO4)6F2 的多发射带：Eu2+ 荧光粉几乎覆盖了整个可见光范围，因为 Eu2+ 掺杂剂可以占据 M(1)、Gd(2) 和 A(3) 位点。Na 取代导致 Eu2+ 掺杂剂在不同阳离子位点之间重新分布，并且随着 Na+ 掺杂含量的增加，在较长波长处的相对发射强度持续增加。此外，独特的光学特性使单相 Ba4Gd3Na3(PO4)6F2:Eu2+ 荧光粉转换 WLED 具有相当高的显色指数 (Ra=90.2) 和中等相关色温 (CCT=4125K)。这里报道的通过晶位工程方法操纵单一掺杂剂的重新分布不仅可以为暖 WLED 开辟一条新途径，而且还可以应用于开发用于实际光学应用的新型潜在磷光体。Na 取代导致 Eu2+ 掺杂剂在不同阳离子位点之间重新分布，并且随着 Na+ 掺杂含量的增加，在较长波长处的相对发射强度持续增加。此外，独特的光学特性使单相 Ba4Gd3Na3(PO4)6F2:Eu2+ 荧光粉转换 WLED 具有相当高的显色指数 (Ra=90.2) 和中等相关色温 (CCT=4125K)。这里报道的通过晶位工程方法操纵单一掺杂剂的重新分布不仅可以为暖 WLED 开辟一条新途径，而且还可以应用于开发用于实际光学应用的新型潜在磷光体。Na 取代导致 Eu2+ 掺杂剂在不同阳离子位点之间重新分布，并且随着 Na+ 掺杂含量的增加，在较长波长处的相对发射强度持续增加。此外，独特的光学特性使单相 Ba4Gd3Na3(PO4)6F2:Eu2+ 荧光粉转换 WLED 具有相当高的显色指数 (Ra=90.2) 和中等相关色温 (CCT=4125K)。这里报道的通过晶位工程方法操纵单一掺杂剂的重新分布不仅可以为暖 WLED 开辟一条新途径，而且还可以应用于开发用于实际光学应用的新型潜在磷光体。并且随着 Na+ 掺杂含量的增加，在较长波长处的相对发射强度会持续增加。此外，独特的光学特性使单相 Ba4Gd3Na3(PO4)6F2:Eu2+ 荧光粉转换 WLED 具有相当高的显色指数 (Ra=90.2) 和中等相关色温 (CCT=4125K)。这里报道的通过晶位工程方法操纵单一掺杂剂的重新分布不仅可以为暖 WLED 开辟一条新途径，而且还可以应用于开发用于实际光学应用的新型潜在磷光体。并且随着 Na+ 掺杂含量的增加，在较长波长处的相对发射强度会持续增加。此外，独特的光学特性使单相 Ba4Gd3Na3(PO4)6F2:Eu2+ 荧光粉转换 WLED 具有相当高的显色指数 (Ra=90.2) 和中等相关色温 (CCT=4125K)。此处报道的通过晶体位点工程方法操纵单一掺杂剂的重新分布不仅可以为温暖的 WLED 开辟一条新途径，而且还可以应用于开发用于实际光学应用的新型潜在荧光粉。