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在黑暗条件下通过激光诱导的荧光检测大气RO x自由基中的潜在干扰的研究
Atmospheric Measurement Techniques ( IF 3.2 ) Pub Date : 2016-04-04 , DOI: 10.5194/amt-9-1431-2016 Hendrik Fuchs , Zhaofeng Tan , Andreas Hofzumahaus , Sebastian Broch , Hans-Peter Dorn , Frank Holland , Christopher Künstler , Sebastian Gomm , Franz Rohrer , Stephanie Schrade , Ralf Tillmann , Andreas Wahner
Atmospheric Measurement Techniques ( IF 3.2 ) Pub Date : 2016-04-04 , DOI: 10.5194/amt-9-1431-2016 Hendrik Fuchs , Zhaofeng Tan , Andreas Hofzumahaus , Sebastian Broch , Hans-Peter Dorn , Frank Holland , Christopher Künstler , Sebastian Gomm , Franz Rohrer , Stephanie Schrade , Ralf Tillmann , Andreas Wahner
通过激光诱导荧光(LIF)仪器可以直接检测高反应性的大气羟基自由基(OH)。该技术也适用于HO 2和RO 2的间接测量过氧自由基通过化学转化为OH。它需要将环境空气采样到低压池中,在低压池中,通过308 nm激光辐射激发后会检测到OH荧光。尽管空气在荧光池中的停留时间通常仅为几毫秒,但内部可能会产生额外的OH,这会人为地增加所测OH的浓度。在这里,我们目前进行的实验研究旨在调查ForschungszentrumJülich的LIF仪器在夜间条件下检测OH和过氧自由基的潜在干扰。对于实验室实验,仪器的入口被过量的含有一种或多种反应物的合成空气流过。为了区分进样口上游反应产生的OH和仪器内部产生的人工信号,对OH进行了化学滴定。在模拟腔室SAPHIR中进行了其他实验,在该腔室中,通过开放路径差分光学吸收光谱仪(DOAS)进行的同时测量用作OH的参考,以量化LIF仪器中的潜在伪像。实验包括调查与硝酸根(NO3,N 2 O 5),涉及烯烃(乙烯,丙烯,1-丁烯,2,3-二甲基-2-丁烯,α - pine烯,li烯,异戊二烯)的臭氧分解和丙酮的激光光解。研究丙酮进行激光光解的实验在荧光池中产生OH信号,对于5 ppbv丙酮的混合比,该信号相当于0.05×10 6 cm -3 OH。在大多数大气条件下,这种干扰可以忽略不计。在臭氧分解实验中,未发现反应物的大气浓度有明显的干扰。仅对于丙烯,α-可以检测到人工OH的反应物浓度下的-ne烯,li烯和异戊二烯。干扰的值取决于臭氧分解反应的周转率。例如,当5.8ppbv的柠檬烯与600ppbv的臭氧反应时,观察到约1×10 6 cm -3的表观OH浓度。用硝酸根自由基NO 3进行的实验表明,在OH,HO 2和RO 2检测中存在小的干扰信号。对实验参数的依赖性表明,在腔室壁或气体膨胀中的分子簇中,通过表面反应可形成人工OH。存在NO 3时信号缩放每10 pptv NO 3的当量自由基浓度为1.1×10 5 cm -3 OH,1×10 7 cm -3 HO 2和1.7×10 7 cm -3 RO 2。
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更新日期:2016-04-04
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