当前位置：
X-MOL 学术
›
ACS Cent. Sci.
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Highly Efficient Photo-/Electrocatalytic Reduction of Nitrogen into Ammonia by Dual-Metal Sites
ACS Central Science ( IF 12.7 ) Pub Date : 2020-09-21 , DOI: 10.1021/acscentsci.0c00552 Shiyan Wang 1 , Li Shi 1 , Xiaowan Bai 1 , Qiang Li 1 , Chongyi Ling 1 , Jinlan Wang 1
ACS Central Science ( IF 12.7 ) Pub Date : 2020-09-21 , DOI: 10.1021/acscentsci.0c00552 Shiyan Wang 1 , Li Shi 1 , Xiaowan Bai 1 , Qiang Li 1 , Chongyi Ling 1 , Jinlan Wang 1
Affiliation
|
The photo-/electrocatalytic nitrogen reduction reaction (NRR) is an up and coming method for sustainable NH3 production; however, its practical application is impeded by poor Faradaic efficiency originating from the competing hydrogen evolution reaction (HER) and the inert N≡N triple bond activation. In this work, we put forth a method to boost NRR through construction of donor–acceptor couples of dual-metal sites. The synergistic effect of dual active sites can potentially break the metal-based activity benchmark toward efficient NRR. By systematically evaluating the stability, activity, and selectivity of 28 heteronuclear dual-atom catalysts (DACs) of M1M2/g-C3N4 candidates, FeMo/g-C3N4 is screened out as an effective electrocatalyst for NRR with a particularly low limiting potential of −0.23 V for NRR and a rather high potential of −0.79 V for HER. Meanwhile, TiMo/g-C3N4, NiMo/g-C3N4, and MoW/g-C3N4 with suitable band edge positions and visible light absorption can be applied to NRR as photocatalysts. The excellent catalytic activity is attributed to the tunable composition of metal dimers, which play an important role in modulating the binding strength of the target intermediates. This work may pave a new way for the rational design of heteronuclear DACs with high activity and stability for NRR, which may also apply to other reactions.
中文翻译：
双金属位点高效光/电催化将氮还原为氨
光/电催化氮还原反应（NRR）是一种新兴的可持续NH 3生产方法；然而，其实际应用受到竞争性析氢反应（HER）和惰性 N=N 三键活化导致法拉第效率较差的阻碍。在这项工作中，我们提出了一种通过构建双金属位点的供体-受体对来提高 NRR 的方法。双活性位点的协同效应有可能打破金属基活性基准，实现高效 NRR。通过系统评估M1M2/gC 3 N 4候选物的28种异核双原子催化剂（DAC）的稳定性、活性和选择性，筛选出FeMo/gC 3 N 4作为一种具有特别低极限电位的有效NRR电催化剂。 NRR 的电势为-0.23 V，HER 的电势相当高，为-0.79 V。同时，具有合适的能带边缘位置和可见光吸收的TiMo/gC 3 N 4 、NiMo/gC 3 N 4和MoW/gC 3 N 4可以作为NRR光催化剂应用于NRR。优异的催化活性归因于金属二聚体的可调组成，其在调节目标中间体的结合强度方面发挥着重要作用。这项工作可能为合理设计对NRR具有高活性和稳定性的异核DAC铺平道路，这也可能适用于其他反应。
更新日期：2020-10-29
中文翻译：
双金属位点高效光/电催化将氮还原为氨
光/电催化氮还原反应（NRR）是一种新兴的可持续NH 3生产方法；然而，其实际应用受到竞争性析氢反应（HER）和惰性 N=N 三键活化导致法拉第效率较差的阻碍。在这项工作中，我们提出了一种通过构建双金属位点的供体-受体对来提高 NRR 的方法。双活性位点的协同效应有可能打破金属基活性基准，实现高效 NRR。通过系统评估M1M2/gC 3 N 4候选物的28种异核双原子催化剂（DAC）的稳定性、活性和选择性，筛选出FeMo/gC 3 N 4作为一种具有特别低极限电位的有效NRR电催化剂。 NRR 的电势为-0.23 V，HER 的电势相当高，为-0.79 V。同时，具有合适的能带边缘位置和可见光吸收的TiMo/gC 3 N 4 、NiMo/gC 3 N 4和MoW/gC 3 N 4可以作为NRR光催化剂应用于NRR。优异的催化活性归因于金属二聚体的可调组成，其在调节目标中间体的结合强度方面发挥着重要作用。这项工作可能为合理设计对NRR具有高活性和稳定性的异核DAC铺平道路，这也可能适用于其他反应。
京公网安备 11010802027423号