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Transition Metal Ion‐Directed Coordination Polymers with Mixed Ligands: Synthesis, Structure, and Photocatalytic Activity for Hydrogen Production and Rhodamine B Degradation
Zeitschrift für anorganische und allgemeine Chemie ( IF 1.1 ) Pub Date : 2020-09-18 , DOI: 10.1002/zaac.202000299 Xiao-Jun Zhao 1 , Yan Zhao 2 , Zhong-Yi Liu 2 , Xiu-Guang Wang 2 , En-Cui Yang 2
Zeitschrift für anorganische und allgemeine Chemie ( IF 1.1 ) Pub Date : 2020-09-18 , DOI: 10.1002/zaac.202000299 Xiao-Jun Zhao 1 , Yan Zhao 2 , Zhong-Yi Liu 2 , Xiu-Guang Wang 2 , En-Cui Yang 2
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Three mixed‐ligand transition metal coordination polymers with the formula of {[CuI2CuII(tpt)2(L)]·15H2O}n (1) and {[M2(H2O)5(tpt)(L)]·6H2O}n [M = Ni for 2 and Co for 3; tpt = 2,4,6‐tris(4‐pyridyl)‐1,3,5‐triazine and L = 3,3'‐disulfonyl‐4,4'‐biphenyldicarboxylate] were hydrothermally synthesized by varying the cheap paramagnetic metal ions and used as photocatalysts for hydrogen evolution from water splitting and rhodamine B (RhB) degradation. Single‐crystal structural determinations reveal that 1 is a robust pillared‐layer framework with unusual 72‐membered {Cu6(tpt)6} macrocycle‐based layers supported by tetratopic L4– connectors. Both 2 and 3 are isostructural (4 4) sheets with octahedral NiII and CoII ions extended by ditopic L4– and tpt linkages, in which the third pyridyl group of tpt is capped by pentahydrated metal ions. Due to the narrowed bandgap and good charge transport of the mixed‐valence CuI/II centers, 1 exhibits improved dual‐functional catalytic activities than 2 and 3 with the visible‐light‐driven hydrogen evolution rate and RhB degradation efficiency up to 588 μmol·g–1·h–1 and 72 % after 180‐minute irradiation. These interesting results indicate the importance of the metal ions and the dimensionality of the coordination polymers on the activity of the non‐Pt coordination polymer photocatalytic systems.
中文翻译：
具有混合配体的过渡金属离子导向的配位聚合物：合成，结构和光催化活性，用于制氢和若丹明B降解
三种混合配体过渡金属配位聚合物，其分子式为{[Cu I 2 Cu II（tpt）2（L）] · 15H 2 O} n（1）和{[M 2（H 2 O）5（tpt） （L）] · 6H 2 O} n [M = Ni表示2，Co表示3; tpt = 2,4,6-三（4-吡啶基）-1,3,5-三嗪和L = 3,3'-二磺酰基-4,4'-联苯二甲酸]通过改变廉价的顺磁性金属离子和用作光催化剂，用于从水分解和若丹明B（RhB）降解中释放出氢气。单晶结构确定表明1是坚固的柱状层框架，具有由四位L 4–连接器支撑的不寻常的基于72元的{Cu 6（tpt）6 }大环基层。既2和3是同构的（4×4）与八面体的Ni片II和Co II离子通过双中心l扩展4-和tpt键，其中tpt的第三个吡啶基被五水合金属离子封端。由于混合价Cu I / II中心的带隙变窄和良好的电荷输运，1具有比2和3更好的双功能催化活性，可见光驱动的氢释放速率和RhB降解效率高达588μmol · g –1 · h –1和180分钟的照射后为72％。这些有趣的结果表明金属离子的重要性和配位聚合物的尺寸对非Pt配位聚合物光催化体系活性的影响。
更新日期：2020-11-17
中文翻译：
具有混合配体的过渡金属离子导向的配位聚合物：合成，结构和光催化活性，用于制氢和若丹明B降解
三种混合配体过渡金属配位聚合物，其分子式为{[Cu I 2 Cu II（tpt）2（L）] · 15H 2 O} n（1）和{[M 2（H 2 O）5（tpt） （L）] · 6H 2 O} n [M = Ni表示2，Co表示3; tpt = 2,4,6-三（4-吡啶基）-1,3,5-三嗪和L = 3,3'-二磺酰基-4,4'-联苯二甲酸]通过改变廉价的顺磁性金属离子和用作光催化剂，用于从水分解和若丹明B（RhB）降解中释放出氢气。单晶结构确定表明1是坚固的柱状层框架，具有由四位L 4–连接器支撑的不寻常的基于72元的{Cu 6（tpt）6 }大环基层。既2和3是同构的（4×4）与八面体的Ni片II和Co II离子通过双中心l扩展4-和tpt键，其中tpt的第三个吡啶基被五水合金属离子封端。由于混合价Cu I / II中心的带隙变窄和良好的电荷输运，1具有比2和3更好的双功能催化活性，可见光驱动的氢释放速率和RhB降解效率高达588μmol · g –1 · h –1和180分钟的照射后为72％。这些有趣的结果表明金属离子的重要性和配位聚合物的尺寸对非Pt配位聚合物光催化体系活性的影响。
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