Abstract Exploring the polymerization and structural disorder of Ca-Al-rich inclusion (CAI)-like melts is a key question in cosmochemistry due to strong implications for macroscopic properties of melts (i.e., viscosity and diffusivity). Here, we report experimental results showing the effect of composition on the structure of melilite glasses and melts [akermanite (Ak, Ca2MgSi2O7) - gehlenite (Gh, Ca2Al2SiO7)] in type A CAIs with varying composition using high-resolution solid-state nuclear magnetic resonance (NMR). The 27Al magic angle spinning (MAS) and 3Q (triple quantum) MAS NMR spectra of melilite glasses show predominant [4]Al. A non-negligible fraction of [5]Al is observed in Ak50Gh50 and Ak72Gh28 glasses and it slightly increases with increasing akermanite content. The 17O 3QMAS NMR spectra of melilite glasses show that bridging oxygens (BOs, Si–O–Si, Al–O–Al, and Si–O–Al) and non-bridging oxygens (NBOs, Ca–O-Si, Ca-O-Al, and mixed {Ca, Mg}–NBO) are partially resolved. Despite the strong preference of Si over Al for NBOs, for the first time, Ca-O-Al is observed in natural melts (i.e., gehlenite and Ak25Gh75 glasses and melts). The results show that Al-NBO (~150 ppm in MAS dimension) can be distinguished from Si-NBO (~110 ppm) in melilite glasses and melts. The fraction of NBO increases with increasing akermanite content. The experimental results suggest that composition-induced structural changes should be considered to interpret the melt viscosity, diffusivity, and oxygen isotopic composition of CAI-like melts in the early Solar System.

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A 型类 CAI 熔体的结构：黄长石 (Ca2Al2SiO7-Ca2MgSi2O7) 玻璃的多核 NMR 研究

摘要 由于对熔体的宏观性质（即粘度和扩散率）有很强的影响，因此探索富钙铝夹杂物 (CAI) 类熔体的聚合和结构无序是宇宙化学中的一个关键问题。在这里，我们报告了实验结果，显示了成分对黄长石玻璃和熔体 [钙黄长石 (Ak, Ca2MgSi2O7) - 钙黄长石 (Gh, Ca2Al2SiO7)] 在具有不同成分的 A 型 CAI 中的影响，使用高分辨率固态核磁共振（核磁共振）。黄长石玻璃的 27Al 魔角自旋 (MAS) 和 3Q（三重量子）MAS NMR 谱显示出主要的 [4]Al。在 Ak50Gh50 和 Ak72Gh28 玻璃中观察到不可忽略的 [5]Al 部分，并且随着钙镁石含量的增加而略有增加。黄长石玻璃的 17O 3QMAS NMR 谱表明，桥接氧（BOs、Si-O-Si、Al-O-Al 和 Si-O-Al）和非桥接氧（NBOs、Ca-O-Si、Ca- O-Al 和混合 {Ca, Mg}-NBO) 部分解析。尽管对于 NBO 而言，Si 比 Al 更受欢迎，但首次在天然熔体（即钙黄长石和 Ak25Gh75 玻璃和熔体）中观察到 Ca-O-Al。结果表明，在黄长石玻璃和熔体中，Al-NBO（在 MAS 维度上~150 ppm）可以与 Si-NBO（~110 ppm）区分开来。NBO 的比例随着钙镁石含量的增加而增加。实验结果表明，应该考虑成分引起的结构变化来解释早期太阳系中类 CAI 熔体的熔体粘度、扩散率和氧同位素组成。Ca-O-Si、Ca-O-Al 和混合 {Ca, Mg}-NBO) 被部分解析。尽管对于 NBO 而言，Si 比 Al 更受欢迎，但首次在天然熔体（即钙黄长石和 Ak25Gh75 玻璃和熔体）中观察到 Ca-O-Al。结果表明，在黄长石玻璃和熔体中，Al-NBO（在 MAS 维度上~150 ppm）可以与 Si-NBO（~110 ppm）区分开来。NBO 的比例随着钙镁石含量的增加而增加。实验结果表明，应该考虑成分引起的结构变化来解释早期太阳系中类 CAI 熔体的熔体粘度、扩散率和氧同位素组成。Ca-O-Si、Ca-O-Al 和混合 {Ca, Mg}-NBO) 被部分解析。尽管对于 NBO 而言，Si 比 Al 更受欢迎，但首次在天然熔体（即钙黄长石和 Ak25Gh75 玻璃和熔体）中观察到 Ca-O-Al。结果表明，在黄长石玻璃和熔体中，Al-NBO（在 MAS 维度上~150 ppm）可以与 Si-NBO（~110 ppm）区分开来。NBO 的比例随着钙镁石含量的增加而增加。实验结果表明，应该考虑成分引起的结构变化来解释早期太阳系中类 CAI 熔体的熔体粘度、扩散率和氧同位素组成。钙黄长石和 Ak25Gh75 玻璃并熔化）。结果表明，在黄长石玻璃和熔体中，Al-NBO（在 MAS 维度上~150 ppm）可以与 Si-NBO（~110 ppm）区分开来。NBO 的比例随着钙镁石含量的增加而增加。实验结果表明，应该考虑成分引起的结构变化来解释早期太阳系中类 CAI 熔体的熔体粘度、扩散率和氧同位素组成。钙黄长石和 Ak25Gh75 玻璃并熔化）。结果表明，在黄长石玻璃和熔体中，Al-NBO（在 MAS 维度上~150 ppm）可以与 Si-NBO（~110 ppm）区分开来。NBO 的比例随着钙镁石含量的增加而增加。实验结果表明，应该考虑成分引起的结构变化来解释早期太阳系中类 CAI 熔体的熔体粘度、扩散率和氧同位素组成。