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Simultaneous Photonic and Excitonic Coupling in Spherical Quantum Dot Supercrystals.
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2020-09-14 , DOI: 10.1021/acsnano.0c06188 Emanuele Marino 1, 2 , Alice Sciortino 3 , Annemarie Berkhout 4 , Katherine E MacArthur 5 , Marc Heggen 5 , Tom Gregorkiewicz 1 , Thomas E Kodger 1, 6 , Antonio Capretti 1 , Christopher B Murray 2, 7 , A Femius Koenderink 1, 4 , Fabrizio Messina 3 , Peter Schall 1
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2020-09-14 , DOI: 10.1021/acsnano.0c06188 Emanuele Marino 1, 2 , Alice Sciortino 3 , Annemarie Berkhout 4 , Katherine E MacArthur 5 , Marc Heggen 5 , Tom Gregorkiewicz 1 , Thomas E Kodger 1, 6 , Antonio Capretti 1 , Christopher B Murray 2, 7 , A Femius Koenderink 1, 4 , Fabrizio Messina 3 , Peter Schall 1
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Semiconductor nanocrystals, or quantum dots (QDs), simultaneously benefit from inexpensive low-temperature solution processing and exciting photophysics, making them the ideal candidates for next-generation solar cells and photodetectors. While the working principles of these devices rely on light absorption, QDs intrinsically belong to the Rayleigh regime and display optical behavior limited to electric dipole resonances, resulting in low absorption efficiencies. Increasing the absorption efficiency of QDs, together with their electronic and excitonic coupling to enhance charge carrier mobility, is therefore of critical importance to enable practical applications. Here, we demonstrate a general and scalable approach to increase both light absorption and excitonic coupling of QDs by fabricating hierarchical metamaterials. We assemble QDs into crystalline supraparticles using an emulsion template and demonstrate that these colloidal supercrystals (SCs) exhibit extended resonant optical behavior resulting in an enhancement in absorption efficiency in the visible range of more than 2 orders of magnitude with respect to the case of dispersed QDs. This successful light trapping strategy is complemented by the enhanced excitonic coupling observed in ligand-exchanged SCs, experimentally demonstrated through ultrafast transient absorption spectroscopy and leading to the formation of a free biexciton system on sub-picosecond time scales. These results introduce a colloidal metamaterial designed by self-assembly from the bottom up, simultaneously featuring a combination of nanoscale and mesoscale properties leading to simultaneous photonic and excitonic coupling, therefore presenting the nanocrystal analogue of supramolecular structures.
中文翻译：
球形量子点超晶体中的同时光子和激子耦合。
半导体纳米晶体或量子点（QDs）同时受益于廉价的低温溶液处理和令人兴奋的光物理特性，使其成为下一代太阳能电池和光电探测器的理想选择。尽管这些设备的工作原理依赖于光吸收，但量子点本质上属于瑞利体制，并且显示的光学行为仅限于电偶极子共振，导致吸收效率低。因此，提高量子点的吸收效率以及它们的电子和激子耦合以增强电荷载流子迁移率，对于实现实际应用至关重要。在这里，我们展示了一种通用且可扩展的方法，可以通过制造分层超材料来增加QD的光吸收和激子耦合。我们使用乳液模板将QD组装成结晶超颗粒，并证明这些胶体超晶（SCs）表现出扩展的共振光学行为，从而导致相对于分散QD而言，在大于2个数量级的可见光范围内吸收效率得到了提高。 。通过在配体交换的SC中观察到的增强的激子耦合增强了这种成功的光捕获策略，这是通过超快速瞬态吸收光谱法在实验上证明的，并导致在皮秒以下的时间尺度上形成了自由双激子系统。这些结果引入了一种自下而上通过自组装设计的胶体超材料，同时具有纳米级和中尺度特性的组合，从而实现了光子和激子的同时耦合，
更新日期：2020-10-28
中文翻译：
球形量子点超晶体中的同时光子和激子耦合。
半导体纳米晶体或量子点（QDs）同时受益于廉价的低温溶液处理和令人兴奋的光物理特性，使其成为下一代太阳能电池和光电探测器的理想选择。尽管这些设备的工作原理依赖于光吸收，但量子点本质上属于瑞利体制，并且显示的光学行为仅限于电偶极子共振，导致吸收效率低。因此，提高量子点的吸收效率以及它们的电子和激子耦合以增强电荷载流子迁移率，对于实现实际应用至关重要。在这里，我们展示了一种通用且可扩展的方法，可以通过制造分层超材料来增加QD的光吸收和激子耦合。我们使用乳液模板将QD组装成结晶超颗粒，并证明这些胶体超晶（SCs）表现出扩展的共振光学行为，从而导致相对于分散QD而言，在大于2个数量级的可见光范围内吸收效率得到了提高。 。通过在配体交换的SC中观察到的增强的激子耦合增强了这种成功的光捕获策略，这是通过超快速瞬态吸收光谱法在实验上证明的，并导致在皮秒以下的时间尺度上形成了自由双激子系统。这些结果引入了一种自下而上通过自组装设计的胶体超材料，同时具有纳米级和中尺度特性的组合，从而实现了光子和激子的同时耦合，
京公网安备 11010802027423号