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An Aqueous Route Synthesis of Transition Metal Ions-Doped Quantum Dots by Bimetallic Cluster Building Blocks
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-09-11 , DOI: 10.1021/jacs.0c07274 Hui Zhang 1 , Junlai Yu 1 , Caixia Sun 1 , Wenhao Xu 1 , Jie Chen 1 , Hui Sun 1 , Chen Zong 1 , Zhen Liu 2 , Yun Tang 1 , Dongyuan Zhao 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-09-11 , DOI: 10.1021/jacs.0c07274 Hui Zhang 1 , Junlai Yu 1 , Caixia Sun 1 , Wenhao Xu 1 , Jie Chen 1 , Hui Sun 1 , Chen Zong 1 , Zhen Liu 2 , Yun Tang 1 , Dongyuan Zhao 1
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Water-soluble doped quantum dots have unique photophysical properties and functionalities as optical labels for bioimaging and chemo/biosensing. However, doping in quantum dots is not easy due to the dopant-ion size mismatch and "self-purification" effect. Here, we demonstrate a successful preparation of Mn, Cu and Ni doped CdS quantum dots with bimetallic clusters instead of ions as building blocks under mild aqueous conditions up to gram scale. The representative Mn-doped quantum dots have uniform size, about 3.2 ± 0.5 nm, and emit at 620 nm. The doping concentration can be adjusted in the range of 6.4% ~ 25.7%. On the premise of good water solubility, they are stable and non-toxic so as to be directly used for cell imaging. Copper and nickel doping have similar results. Because of the close sizes of bimetallic clusters and the low reaction temperature, the challenge of dopants size mismatch and ion diffusion are ignored. X-ray absorption fine structure analysis proves that dopants are inside the quantum dots rather than on the surface, indicating that the "self-purification" effect can be effectively overcome. Furthermore, co-doped ZnS quantum dots with adjustable emission are achieved, which validates the versatility of our new approach.
中文翻译：
过渡金属离子掺杂量子点的双金属簇构建块的水路合成
水溶性掺杂量子点具有独特的光物理特性和功能，可用作生物成像和化学/生物传感的光学标记。然而，由于掺杂离子尺寸不匹配和“自净化”效应，在量子点中掺杂并不容易。在这里，我们展示了在高达克级的温和水性条件下成功制备了以双金属簇代替离子作为构建块的 Mn、Cu 和 Ni 掺杂的 CdS 量子点。代表性的 Mn 掺杂量子点具有均匀的尺寸，约为 3.2 ± 0.5 nm，并在 620 nm 处发射。掺杂浓度可在6.4%～25.7%范围内调整。它们在水溶性好的前提下，稳定无毒，可直接用于细胞成像。铜和镍掺杂具有相似的结果。由于双金属团簇的尺寸接近且反应温度低，掺杂剂尺寸不匹配和离子扩散的挑战被忽略。X射线吸收精细结构分析证明掺杂剂在量子点内部而不是在表面，表明可以有效克服“自净化”效应。此外，实现了具有可调发射的共掺杂 ZnS 量子点，这验证了我们新方法的多功能性。
更新日期：2020-09-11
中文翻译：
过渡金属离子掺杂量子点的双金属簇构建块的水路合成
水溶性掺杂量子点具有独特的光物理特性和功能，可用作生物成像和化学/生物传感的光学标记。然而，由于掺杂离子尺寸不匹配和“自净化”效应，在量子点中掺杂并不容易。在这里，我们展示了在高达克级的温和水性条件下成功制备了以双金属簇代替离子作为构建块的 Mn、Cu 和 Ni 掺杂的 CdS 量子点。代表性的 Mn 掺杂量子点具有均匀的尺寸，约为 3.2 ± 0.5 nm，并在 620 nm 处发射。掺杂浓度可在6.4%～25.7%范围内调整。它们在水溶性好的前提下，稳定无毒，可直接用于细胞成像。铜和镍掺杂具有相似的结果。由于双金属团簇的尺寸接近且反应温度低，掺杂剂尺寸不匹配和离子扩散的挑战被忽略。X射线吸收精细结构分析证明掺杂剂在量子点内部而不是在表面，表明可以有效克服“自净化”效应。此外，实现了具有可调发射的共掺杂 ZnS 量子点，这验证了我们新方法的多功能性。
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