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Unraveling Hidden Correlations between Molecular Diffusivity and Reactivity in Ruthenium Complex-Modified Mesoporous Silica
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2020-09-08 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c06190 Tatsuya Watase 1 , Minoru Sohmiya 2, 3 , Zhujun Zhang 4 , Yasuhiro Kobori 1, 4 , Takashi Tachikawa 1, 4
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2020-09-08 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c06190 Tatsuya Watase 1 , Minoru Sohmiya 2, 3 , Zhujun Zhang 4 , Yasuhiro Kobori 1, 4 , Takashi Tachikawa 1, 4
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Mesoporous silicas (MPSs) are widely used as host materials for applications involving molecular sorption, separation, storage, and (photo)catalysis. Herein, we report single-molecule, single-particle approaches for exploring molecular diffusion and photochemical reactions in ruthenium (Ru) complex-modified MPS particles. Single-particle fluorescence recovery after photobleaching (FRAP) experiments revealed that Ru complexes are mobile in MPS with diffusion coefficients in the range of 100–102 nm2 s–1, which vary among the particles and locations, and their diffusivity decreases with increasing amount of sulfonated phenyl (SPh) groups, which act as adsorption sites for positively charged Ru complexes, on the silica surface. From emission lifetime measurements and photocatalytic activity tests using a fluorogenic probe at the single-particle, single-molecule levels, it was established that a series of reactions including quenching of excited Ru complexes by O2 and subsequent generation of •OH are completed within the same particle. By combining the above methods, a positive correlation between molecular diffusivity and reactivity was validated, suggesting the importance of well-ordered nanochannels with optimized pore diameters and adequate environments for efficient heterogeneous (photo)catalysis.
中文翻译：
揭开钌配合物修饰介孔二氧化硅分子扩散性与反应性之间的隐藏关联。
介孔二氧化硅（MPS）广泛用作主体材料，用于涉及分子吸附，分离，存储和（光）催化的应用。在本文中，我们报告了单分子单粒子方法，用于探索钌（Ru）络合物修饰的MPS粒子中的分子扩散和光化学反应。光漂白（FRAP）实验后的单粒子荧光恢复表明Ru络合物在MPS中可移动，扩散系数在10 0 –10 2 nm 2 s –1范围内，这随颗粒和位置的不同而变化，其扩散度随磺化苯基（SPh）基团数量的增加而降低，而磺化苯基基团充当带正电荷的Ru络合物在二氧化硅表面的吸附位。通过使用荧光探针在单颗粒，单分子水平上的发射寿命测量和光催化活性测试，可以确定一系列反应，包括通过O 2淬灭激发的Ru络合物，随后生成•OH在同一粒子内完成。通过结合上述方法，验证了分子扩散性和反应性之间的正相关性，表明了具有优化孔径的良好有序纳米通道和有效进行多相（光）催化的适当环境的重要性。
更新日期：2020-10-02
中文翻译：
揭开钌配合物修饰介孔二氧化硅分子扩散性与反应性之间的隐藏关联。
介孔二氧化硅（MPS）广泛用作主体材料，用于涉及分子吸附，分离，存储和（光）催化的应用。在本文中，我们报告了单分子单粒子方法，用于探索钌（Ru）络合物修饰的MPS粒子中的分子扩散和光化学反应。光漂白（FRAP）实验后的单粒子荧光恢复表明Ru络合物在MPS中可移动，扩散系数在10 0 –10 2 nm 2 s –1范围内，这随颗粒和位置的不同而变化，其扩散度随磺化苯基（SPh）基团数量的增加而降低，而磺化苯基基团充当带正电荷的Ru络合物在二氧化硅表面的吸附位。通过使用荧光探针在单颗粒，单分子水平上的发射寿命测量和光催化活性测试，可以确定一系列反应，包括通过O 2淬灭激发的Ru络合物，随后生成•OH在同一粒子内完成。通过结合上述方法，验证了分子扩散性和反应性之间的正相关性，表明了具有优化孔径的良好有序纳米通道和有效进行多相（光）催化的适当环境的重要性。
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