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Rotaxane-Branched Dendrimers with Enhanced Photosensitization
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-09-01 , DOI: 10.1021/jacs.0c07292 Wei-Jian Li 1 , Zhubin Hu 2 , Lin Xu 1 , Xu-Qing Wang 1 , Wei Wang 1 , Guang-Qiang Yin 1, 3 , Dan-Yang Zhang 1 , Zhenrong Sun 2 , Xiaopeng Li 3 , Haitao Sun 2 , Hai-Bo Yang 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2020-09-01 , DOI: 10.1021/jacs.0c07292 Wei-Jian Li 1 , Zhubin Hu 2 , Lin Xu 1 , Xu-Qing Wang 1 , Wei Wang 1 , Guang-Qiang Yin 1, 3 , Dan-Yang Zhang 1 , Zhenrong Sun 2 , Xiaopeng Li 3 , Haitao Sun 2 , Hai-Bo Yang 1
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During the past few decades, fabrication of functional rotaxane-branched dendrimers has become one of the most attrac-tive yet challenging topics within supramolecular chemistry and materials science. Herein, we present the successful fab-rication of a family of new rotaxane-branched dendrimers containing up to twenty-one platinum atoms and forty-two photosensitizer moieties through an efficient and controllable divergent approach. Notably, the photosensitization efficiencies of these rotaxane-branched dendrimers gradually increased with the increase of dendrimer generation. For example, third-generation rotaxane-branched dendrimer PG3 revealed 13.3-fold higher 1O2 generation efficiency than its corresponding monomer AN. The enhanced 1O2 generation efficiency was attributed to the enhancement of intersystem crossing (ISC) through the simple and efficient incorporation of multiple heavy atoms and photosensitizer moieties on the axles and wheels of the rotaxane units, respectively, which has been validated by UV-visible and fluorescence tech-niques, time-dependent density functional theory calculations, photolysis model reactions, and the apparent activation energy calculations. Therefore, we develop a new promising platform of rotaxane-branched dendrimers for the prepara-tion of effective photosensitizers.
中文翻译：
具有增强光敏作用的轮烷支化树枝状聚合物
在过去的几十年中，功能性轮烷支化树枝状大分子的制备已成为超分子化学和材料科学中最具吸引力但最具挑战性的课题之一。在此，我们通过有效且可控的发散方法成功制造了一系列含有多达 21 个铂原子和 42 个光敏剂部分的新型轮烷支化树枝状聚合物。值得注意的是，这些轮烷支化的树枝状大分子的光敏效率随着树枝状大分子生成的增加而逐渐增加。例如，第三代轮烷支化树枝状聚合物 PG3 的 1O2 生成效率比其相应的单体 AN 高 13.3 倍。1O2 生成效率的提高归因于通过简单有效地将多个重原子和光敏剂部分分别结合在轮烷单元的轴和轮上，从而增强了系统间交叉 (ISC)，这已通过紫外-可见光和荧光技术、瞬态密度泛函理论计算、光解模型反应和表观活化能计算。因此，我们开发了一个新的有前景的轮烷支化树枝状聚合物平台，用于制备有效的光敏剂。光解模型反应，以及表观活化能计算。因此，我们开发了一个新的有前景的轮烷支化树枝状聚合物平台，用于制备有效的光敏剂。光解模型反应，以及表观活化能计算。因此，我们开发了一个新的有前景的轮烷支化树枝状聚合物平台，用于制备有效的光敏剂。
更新日期：2020-09-01
中文翻译：
具有增强光敏作用的轮烷支化树枝状聚合物
在过去的几十年中，功能性轮烷支化树枝状大分子的制备已成为超分子化学和材料科学中最具吸引力但最具挑战性的课题之一。在此，我们通过有效且可控的发散方法成功制造了一系列含有多达 21 个铂原子和 42 个光敏剂部分的新型轮烷支化树枝状聚合物。值得注意的是，这些轮烷支化的树枝状大分子的光敏效率随着树枝状大分子生成的增加而逐渐增加。例如，第三代轮烷支化树枝状聚合物 PG3 的 1O2 生成效率比其相应的单体 AN 高 13.3 倍。1O2 生成效率的提高归因于通过简单有效地将多个重原子和光敏剂部分分别结合在轮烷单元的轴和轮上，从而增强了系统间交叉 (ISC)，这已通过紫外-可见光和荧光技术、瞬态密度泛函理论计算、光解模型反应和表观活化能计算。因此，我们开发了一个新的有前景的轮烷支化树枝状聚合物平台，用于制备有效的光敏剂。光解模型反应，以及表观活化能计算。因此，我们开发了一个新的有前景的轮烷支化树枝状聚合物平台，用于制备有效的光敏剂。光解模型反应，以及表观活化能计算。因此，我们开发了一个新的有前景的轮烷支化树枝状聚合物平台，用于制备有效的光敏剂。
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