Glasses with composition of Se60 (x= 40, 35, 32, 27, 20, 15 at. %) have been synthesized. Neutron and X-ray diffraction techniques were used to study the atomic glassy structure, and Reverse Monte Carlo (RMC) simulations were applied to model the 3-dimensional atomic configurations and thorough mapping of the atomic parameters, such as first and second neighbour distances, coordination numbers, and bond-angle distributions. The results are explained with formation of GeSe4 and SbSe3 structural units, which correlate with the Ge/Sb ratio. For all the studied compositions, the Ge-Se, Sb-Se, Ge-Ge, and Se-Se bonds are significant. RMC simulations reveal the presence of Ge-Sb and Sb-Sb bonds, being dependent on Ge/Sb ratio. All atomic compositions satisfy formal valence requirements, i.e., Ge is fourfold coordinated, Sb is threefold coordinated, and Se is twofold coordinated. By increasing the Sb content, both the Se-Ge-Se bonds angle of 107±3° and Se-Sb-Se bonds angle of 118±3° decrease, respectively, indicating distortion of the structural units. Far infrared Fourier Transform spectroscopic measurements conducted in the range of 50-450 at oblique (75°) incidence radiation have revealed clear dependences of the IR band’s shift and intensity on the glassy composition, showing features around x=27 at.% supporting the topological phase transition to a stable rigid network consisting mainly of SbSe3 pyramidal and GeSe4 tetrahedral clusters. These results are in agreement with the Reverse Monte Carlo models, which define the Ge and Sb environment.

中文翻译：

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Ge-Sb-Se硫系玻璃的原子结构研究

已经合成了具有 Se60 (x= 40, 35, 32, 27, 20, 15 at. %) 组成的玻璃。中子和 X 射线衍射技术用于研究原子玻璃结构，并应用反蒙特卡罗 (RMC) 模拟来模拟 3 维原子配置和原子参数的彻底映射，例如第一和第二相邻距离，配位数和键角分布。结果用与 Ge/Sb 比相关的 GeSe4 和 SbSe3 结构单元的形成来解释。对于所有研究的成分，Ge-Se、Sb-Se、Ge-Ge 和 Se-Se 键都很重要。RMC 模拟揭示了 Ge-Sb 和 Sb-Sb 键的存在，这取决于 Ge/Sb 的比率。所有原子组成都满足形式化价要求，即 Ge 是四重配位的，Sb 是三重配位的，和 Se 是双重协调的。随着Sb含量的增加，107±3°的Se-Ge-Se键角和118±3°的Se-Sb-Se键角分别减小，表明结构单元发生畸变。在倾斜 (75°) 入射辐射下在 50-450 范围内进行的远红外傅里叶变换光谱测量揭示了 IR 波段的位移和强度对玻璃成分的明显依赖性，显示出 x=27 at.% 附近的特征支持拓扑相转变为主要由 SbSe3 金字塔形和 GeSe4 四面体簇组成的稳定刚性网络。这些结果与定义 Ge 和 Sb 环境的反向蒙特卡罗模型一致。分别表示结构单元的变形。在倾斜 (75°) 入射辐射下在 50-450 范围内进行的远红外傅立叶变换光谱测量揭示了 IR 波段的位移和强度对玻璃成分的明显依赖性，显示出 x=27 at.% 附近的特征支持拓扑相转变为主要由 SbSe3 金字塔形和 GeSe4 四面体簇组成的稳定刚性网络。这些结果与定义 Ge 和 Sb 环境的反向蒙特卡罗模型一致。分别表示结构单元的变形。在倾斜 (75°) 入射辐射下在 50-450 范围内进行的远红外傅里叶变换光谱测量揭示了 IR 波段的位移和强度对玻璃成分的明显依赖性，显示出 x=27 at.% 附近的特征支持拓扑相转变为主要由 SbSe3 金字塔形和 GeSe4 四面体簇组成的稳定刚性网络。这些结果与定义 Ge 和 Sb 环境的反向蒙特卡罗模型一致。显示了 x=27 at.% 附近的特征，支持向主要由 SbSe3 金字塔形和 GeSe4 四面体簇组成的稳定刚性网络的拓扑相变。这些结果与定义 Ge 和 Sb 环境的反向蒙特卡罗模型一致。显示了 x=27 at.% 附近的特征，支持向主要由 SbSe3 金字塔形和 GeSe4 四面体簇组成的稳定刚性网络的拓扑相变。这些结果与定义 Ge 和 Sb 环境的反向蒙特卡罗模型一致。