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Acid-Modulated Synthesis of High Surface Area Amine-Functionalized MIL-101(Cr) Nanoparticles for CO2 Separations
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2020-08-28 , DOI: 10.1021/acs.iecr.0c03456 Gang Han 1 , Katherine Mizrahi Rodriguez 2 , Qihui Qian 1 , Zachary P. Smith 1
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2020-08-28 , DOI: 10.1021/acs.iecr.0c03456 Gang Han 1 , Katherine Mizrahi Rodriguez 2 , Qihui Qian 1 , Zachary P. Smith 1
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Metal–organic frameworks (MOFs) have been gaining significant interest for separations involving CO2. In this study, amine-functionalized MIL-101(Cr) (i.e., MIL-101(Cr)-NH2) MOFs with sub-20 nm particle size and an ultrahigh Brunauer–Emmett–Teller surface area of 3700 ± 200 m2/g were directly synthesized from 2-aminoterephthalic acid in water with the aid of acidic modulators. Acidic modulators are shown to yield significant changes in nuclei formation and crystal growth during MOF particle synthesis by enhancing the solubility of the 2-aminoterephthalic acid ligand in aqueous media through protonation of the amine groups while slightly suppressing the deprotonation of carboxylic acids. Owing to the ultrahigh surface area and Lewis basic amine chemistry, superior CO2 uptake of 5.4 mmol/g was obtained by the synthesized MIL-101(Cr)-NH2 at 1 bar and 278 K, which surpasses other MIL-101(Cr) MOFs reported to date. In addition, MIL-101(Cr)-NH2 exhibits significantly higher CO2/N2 selectivities than the parent MIL-101(Cr) benchmark for an idealized flue gas mixture composed of 0.15 bar CO2 and 0.85 bar N2, as determined using ideal adsorbed solution theory at 323 K. The high CO2 uptake and CO2/N2 selectivity are attributed to the high isosteric heat of CO2 adsorption, calculated to be −59.5 kJ/mol at zero coverage. The successful preparation of high surface area amine-functionalized MIL-101(Cr) nanoparticles provides a great platform for further exploring the functionalities and applications of MIL-101(Cr)-based adsorbents and membranes for CO2 separations.
中文翻译：
酸调制高表面积胺官能化MIL-101（Cr）纳米颗粒的CO 2分离
金属有机框架（MOF）对于涉及CO 2的分离已经引起了极大的兴趣。在这项研究中，胺官能化的MIL-101（Cr）（即MIL-101（Cr）-NH 2）MOF具有小于20 nm的粒径和3700±200 m 2的超高Brunauer-Emmett-Teller表面积/ g是在酸性调节剂的帮助下，由2-氨基对苯二甲酸在水中直接合成的。通过在胺基的质子化的同时增强2-氨基对苯二甲酸配体在水性介质中的溶解度，同时略微抑制了羧酸的去质子化，表明酸性调节剂可在MOF颗粒合成过程中产生明显的核形成和晶体生长变化。由于具有超高的表面积和路易斯碱性胺化学性质，通过合成的MIL-101（Cr）-NH 2在1 bar和278 K的条件下，CO 2的吸收量达到5.4 mmol / g ，优于其他MIL-101（Cr ）迄今为止报告的MOF。此外，MIL-101（Cr）-NH 2表现出明显更高的CO 2 / N 2理想的烟道气混合物由0.15 bar CO 2和0.85 bar N 2组成，比母体MIL-101（Cr）基准具有更高的选择性，这是采用323 K的理想吸附溶液理论确定的。高CO 2吸收和CO 2 / N 2的选择性归因于CO 2吸附的高等规线热，在零覆盖率下计算为-59.5 kJ / mol。高表面积胺官能化的MIL-101（Cr）纳米颗粒的成功制备为进一步探索基于MIL-101（Cr）的基于CO 2的吸附剂和膜的功能和应用提供了一个很好的平台。
更新日期：2020-10-07
中文翻译：
酸调制高表面积胺官能化MIL-101（Cr）纳米颗粒的CO 2分离
金属有机框架（MOF）对于涉及CO 2的分离已经引起了极大的兴趣。在这项研究中，胺官能化的MIL-101（Cr）（即MIL-101（Cr）-NH 2）MOF具有小于20 nm的粒径和3700±200 m 2的超高Brunauer-Emmett-Teller表面积/ g是在酸性调节剂的帮助下，由2-氨基对苯二甲酸在水中直接合成的。通过在胺基的质子化的同时增强2-氨基对苯二甲酸配体在水性介质中的溶解度，同时略微抑制了羧酸的去质子化，表明酸性调节剂可在MOF颗粒合成过程中产生明显的核形成和晶体生长变化。由于具有超高的表面积和路易斯碱性胺化学性质，通过合成的MIL-101（Cr）-NH 2在1 bar和278 K的条件下，CO 2的吸收量达到5.4 mmol / g ，优于其他MIL-101（Cr ）迄今为止报告的MOF。此外，MIL-101（Cr）-NH 2表现出明显更高的CO 2 / N 2理想的烟道气混合物由0.15 bar CO 2和0.85 bar N 2组成，比母体MIL-101（Cr）基准具有更高的选择性，这是采用323 K的理想吸附溶液理论确定的。高CO 2吸收和CO 2 / N 2的选择性归因于CO 2吸附的高等规线热，在零覆盖率下计算为-59.5 kJ / mol。高表面积胺官能化的MIL-101（Cr）纳米颗粒的成功制备为进一步探索基于MIL-101（Cr）的基于CO 2的吸附剂和膜的功能和应用提供了一个很好的平台。
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