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Atomic-Scale Structure and Catalysis on Positively Charged Bimetallic Sites for Generation of H2.
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2020-08-24 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00852 Yu Tang 1 , Shiran Zhang 1 , Takat B Rawal 2 , Luan Nguyen 1 , Yasuhiro Iwasawa 3 , Shree R Acharya 2 , Jingyue Liu 4 , Sampyo Hong 2, 5 , Talat S Rahman 2, 6 , Franklin Tao 1
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2020-08-24 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00852 Yu Tang 1 , Shiran Zhang 1 , Takat B Rawal 2 , Luan Nguyen 1 , Yasuhiro Iwasawa 3 , Shree R Acharya 2 , Jingyue Liu 4 , Sampyo Hong 2, 5 , Talat S Rahman 2, 6 , Franklin Tao 1
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Here, we report that a cationic bimetallic site consisting of one Pd and three Zn atoms (Pd1Zn3) supported on ZnO (Pd1Zn3/ZnO) exhibits an extraordinarily high catalytic activity for the generation of H2 through methanol partial oxidation (MPO) that is 2–3 orders of magnitude higher than that of a metallic Pd–Zn site on Pd–Zn nanoalloy (Pd–Zn/ZnO). Computational studies uncovered that the positively charged Pd atom of the subnanometer Pd1Zn3 bimetallic site largely decreases the activation barrier for dehydrogenation of methanol as compared to a metallic Pd atom of Pd–Zn alloy, thus switching the rate-determining step of MPO from methanol dehydrogenation over a Pd–Zn alloy with high barrier to the O2 dissociation step on a cationic Pd1Zn3 site with a low barrier, which is supported by our kinetics studies. The significantly higher catalytic activity and selectivity for H2 production over a cationic bimetallic site suggest a new approach to design bimetallic catalysts.
中文翻译：
原子尺度结构和带正电荷的双金属位点催化生成H2。
在此，我们报道了一个由一个Pd和三个Zn原子（Pd 1 Zn 3）负载在ZnO（Pd 1 Zn 3 / ZnO）上的阳离子双金属位点，对于通过甲醇部分氧化生成H 2表现出极高的催化活性。（MPO）比Pd-Zn纳米合金（Pd-Zn / ZnO）上的金属Pd-Zn位置高2–3个数量级。计算研究发现，亚纳米级Pd 1 Zn 3的带正电的Pd原子与Pd-Zn合金中的金属Pd原子相比，双金属位点大大降低了甲醇脱氢的活化势垒，因此将MPO的速率确定步骤切换为对O 2的解离具有高势垒的Pd-Zn合金进行甲醇脱氢我们在动力学研究方面的支持下，在具有低势垒的阳离子Pd 1 Zn 3位点上进行了一步反应。在阳离子双金属位点上显着更高的催化活性和H 2生产的选择性表明了一种设计双金属催化剂的新方法。
更新日期：2020-09-10
中文翻译：
原子尺度结构和带正电荷的双金属位点催化生成H2。
在此，我们报道了一个由一个Pd和三个Zn原子（Pd 1 Zn 3）负载在ZnO（Pd 1 Zn 3 / ZnO）上的阳离子双金属位点，对于通过甲醇部分氧化生成H 2表现出极高的催化活性。（MPO）比Pd-Zn纳米合金（Pd-Zn / ZnO）上的金属Pd-Zn位置高2–3个数量级。计算研究发现，亚纳米级Pd 1 Zn 3的带正电的Pd原子与Pd-Zn合金中的金属Pd原子相比，双金属位点大大降低了甲醇脱氢的活化势垒，因此将MPO的速率确定步骤切换为对O 2的解离具有高势垒的Pd-Zn合金进行甲醇脱氢我们在动力学研究方面的支持下，在具有低势垒的阳离子Pd 1 Zn 3位点上进行了一步反应。在阳离子双金属位点上显着更高的催化活性和H 2生产的选择性表明了一种设计双金属催化剂的新方法。
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