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Hierarchical Fe-modified MgAl2O4 as a Ni-catalyst support for methane dry reforming
Catalysis Science & Technology ( IF 4.4 ) Pub Date : 2020-08-17 , DOI: 10.1039/d0cy01119c Hao Wang 1, 2, 3, 4, 5 , Nadadur Veeraraghavan Srinath 5, 6, 7, 8 , Hilde Poelman 5, 6, 7, 8 , Christophe Detavernier 6, 7, 8, 9 , Ping Li 1, 2, 3, 4 , Guy B. Marin 5, 6, 7, 8 , Vladimir V. Galvita 5, 6, 7, 8
Catalysis Science & Technology ( IF 4.4 ) Pub Date : 2020-08-17 , DOI: 10.1039/d0cy01119c Hao Wang 1, 2, 3, 4, 5 , Nadadur Veeraraghavan Srinath 5, 6, 7, 8 , Hilde Poelman 5, 6, 7, 8 , Christophe Detavernier 6, 7, 8, 9 , Ping Li 1, 2, 3, 4 , Guy B. Marin 5, 6, 7, 8 , Vladimir V. Galvita 5, 6, 7, 8
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MgAl2O4 and its Fe-modified analogue (MgFexAl2−xO4) were synthesized as supports with a nanostructure by a hydrothermal process, and employed as supports for Ni catalysts in methane dry reforming (DRM). All prepared supports had a hierarchical architecture displaying clusters of nanosheets. Fe-modified MgAl2O4 was characterized by X-ray diffraction (XRD), N2 adsorption–desorption, scanning electron microscopy (SEM), high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), and temperature-programmed desorption (TPD). The activity and stability of the catalysts with a hierarchical support were tested in DRM at 750 °C, 111.3 kPa, and a CH4 : CO2 ratio of 1. The Ni/MgAl2O4 sample with a 0.5 Mg : Al molar ratio showed higher activity than Ni on common MgAl2O4 due to the larger surface area and stronger metal interaction with the hierarchical support. Besides, a series of Ni/MgFexAl2−xO4 catalysts with an Fe/Ni ratio between 0 and 0.5 was synthesized and reduced, yielding a supported Ni–Fe alloy. The structure evolution of the Ni/MgFexAl2−xO4 catalyst during H2 temperature-programmed reduction (H2-TPR), CO2 temperature-programmed oxidation (CO2-TPO), and dry reforming was investigated by in situ XRD. For Fe/Ni ≤ 0.05, a Ni–Fe surface alloy is obtained with high catalyst activity, efficient control of carbon deposition and superior regeneration ability. Ni supported on hierarchical Fe-modified MgAl2O4 proves to be a promising and effective catalyst for methane dry reforming.
中文翻译：
分层铁改性的MgAl2O4作为镍催化剂用于甲烷干重整
通过水热法合成了具有纳米结构的MgAl 2 O 4及其铁改性类似物（MgFe x Al 2− x O 4），并将其用作甲烷干重整（DRM）中的Ni催化剂载体。所有准备好的支持物均具有显示纳米片簇的分层体系结构。Fe改性的MgAl 2 O 4通过X射线衍射（XRD），N 2表征吸附-解吸，扫描电子显微镜（SEM），高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）和程序升温脱附（TPD）。在750°C，111.3 kPa，CH 4 ：CO 2比为1的DRM中测试了带有分层载体的催化剂的活性和稳定性。Ni / MgAl 2 O 4样品的摩尔比为0.5 Mg：Al由于具有更大的表面积和与分层载体的较强金属相互作用，在普通MgAl 2 O 4上显示出比Ni更高的活性。此外，一系列的Ni / MgFe x Al 2− x O 4合成并还原了Fe / Ni比为0至0.5的催化剂，得到了负载型Ni-Fe合金。的结构演进的镍/ MgFe X的Al 2- X Ò 4中H催化剂2程序升温还原（H 2 -TPR），CO 2程序升温氧化（CO 2 -TPO），和干重整，通过调查在原位XRD。对于Fe / Ni≤0.05，可获得具有高催化剂活性，有效控制碳沉积和优异再生能力的Ni-Fe表面合金。Ni在Fe分层MgAl 2 O 4上负载 被证明是甲烷干重整的有希望和有效的催化剂。
更新日期：2020-10-19
中文翻译：
分层铁改性的MgAl2O4作为镍催化剂用于甲烷干重整
通过水热法合成了具有纳米结构的MgAl 2 O 4及其铁改性类似物（MgFe x Al 2− x O 4），并将其用作甲烷干重整（DRM）中的Ni催化剂载体。所有准备好的支持物均具有显示纳米片簇的分层体系结构。Fe改性的MgAl 2 O 4通过X射线衍射（XRD），N 2表征吸附-解吸，扫描电子显微镜（SEM），高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）和程序升温脱附（TPD）。在750°C，111.3 kPa，CH 4 ：CO 2比为1的DRM中测试了带有分层载体的催化剂的活性和稳定性。Ni / MgAl 2 O 4样品的摩尔比为0.5 Mg：Al由于具有更大的表面积和与分层载体的较强金属相互作用，在普通MgAl 2 O 4上显示出比Ni更高的活性。此外，一系列的Ni / MgFe x Al 2− x O 4合成并还原了Fe / Ni比为0至0.5的催化剂，得到了负载型Ni-Fe合金。的结构演进的镍/ MgFe X的Al 2- X Ò 4中H催化剂2程序升温还原（H 2 -TPR），CO 2程序升温氧化（CO 2 -TPO），和干重整，通过调查在原位XRD。对于Fe / Ni≤0.05，可获得具有高催化剂活性，有效控制碳沉积和优异再生能力的Ni-Fe表面合金。Ni在Fe分层MgAl 2 O 4上负载 被证明是甲烷干重整的有希望和有效的催化剂。
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