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High-Rate and Efficient Ethylene Electrosynthesis Using a Catalyst/Promoter/Transport Layer
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2020-08-14 , DOI: 10.1021/acsenergylett.0c01266 Adnan Ozden 1 , Fengwang Li 2 , F. Pelayo Garcı́a de Arquer 2 , Alonso Rosas-Hernández 3 , Arnaud Thevenon 3 , Yuhang Wang 2 , Sung-Fu Hung 2 , Xue Wang 2 , Bin Chen 2 , Jun Li 1, 2 , Joshua Wicks 2 , Mingchuan Luo 2 , Ziyun Wang 2 , Theodor Agapie 3 , Jonas C. Peters 3 , Edward H. Sargent 2 , David Sinton 1
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2020-08-14 , DOI: 10.1021/acsenergylett.0c01266 Adnan Ozden 1 , Fengwang Li 2 , F. Pelayo Garcı́a de Arquer 2 , Alonso Rosas-Hernández 3 , Arnaud Thevenon 3 , Yuhang Wang 2 , Sung-Fu Hung 2 , Xue Wang 2 , Bin Chen 2 , Jun Li 1, 2 , Joshua Wicks 2 , Mingchuan Luo 2 , Ziyun Wang 2 , Theodor Agapie 3 , Jonas C. Peters 3 , Edward H. Sargent 2 , David Sinton 1
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Carbon dioxide (CO2) electroreduction to valuable chemicals such as ethylene is an avenue to store renewable electricity and close the carbon cycle. Membrane electrode assembly (MEA) electrolyzers have attracted recent interest in light of their high stability and despite low productivity (a modest partial current density in CO2-to-ethylene conversion of approximately 100 mA cm–2). Here we present an adlayer functionalization catalyst design: a catalyst/tetrahydro-phenanthrolinium/ionomer (CTPI) interface in which the catalytically active copper is functionalized using a phenanthrolinium-derived film and a perfluorocarbon-based polymeric ionomer. We find, using electroanalytical tools and operando spectroscopies, that this hierarchical adlayer augments both the local CO2 availability and the adsorption of the key reaction intermediate CO on the catalyst surface. Using this CTPI catalyst, we achieve an ethylene Faradaic efficiency of 66% at a partial current density of 208 mA cm–2—a 2-fold increase over the best prior MEA electrolyzer report—and an improved full-cell energy efficiency of 21%.
中文翻译：
使用催化剂/促进剂/传输层的高效率和高效的乙烯电合成
二氧化碳（CO 2）电解还原为有价值的化学物质（例如乙烯）是储存可再生电力并关闭碳循环的途径。膜电极组件（MEA）电解器因其高稳定性和低生产率而引起了近期的关注（尽管CO 2到乙烯转化的适度分流密度约为100 mA cm –2）。在这里，我们介绍了一种添加剂功能化催化剂设计：催化剂/四氢菲咯啉/离聚物（CTPI）界面，其中使用菲咯啉衍生的膜和全氟化碳基聚合物离聚物对催化活性铜进行了功能化。我们发现，使用电分析工具和操作光谱学，该分层的夹层既增加了局部CO 2的利用率，又增加了关键反应中间体CO在催化剂表面的吸附。使用这种CTPI催化剂，在208 mA cm –2的部分电流密度下，我们可实现66％的乙烯法拉第效率-比以前最好的MEA电解槽报告提高了2倍-全电池能量效率提高了21％ 。
更新日期：2020-09-11
中文翻译：
使用催化剂/促进剂/传输层的高效率和高效的乙烯电合成
二氧化碳（CO 2）电解还原为有价值的化学物质（例如乙烯）是储存可再生电力并关闭碳循环的途径。膜电极组件（MEA）电解器因其高稳定性和低生产率而引起了近期的关注（尽管CO 2到乙烯转化的适度分流密度约为100 mA cm –2）。在这里，我们介绍了一种添加剂功能化催化剂设计：催化剂/四氢菲咯啉/离聚物（CTPI）界面，其中使用菲咯啉衍生的膜和全氟化碳基聚合物离聚物对催化活性铜进行了功能化。我们发现，使用电分析工具和操作光谱学，该分层的夹层既增加了局部CO 2的利用率，又增加了关键反应中间体CO在催化剂表面的吸附。使用这种CTPI催化剂，在208 mA cm –2的部分电流密度下，我们可实现66％的乙烯法拉第效率-比以前最好的MEA电解槽报告提高了2倍-全电池能量效率提高了21％ 。
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