Abstract The provenance of brGDGTs in marine sediments was initially thought to be from terrestrial soils, and hence brGDGTs-based proxies have been used for reconstructing terrestrial environments. However, this notion has been challenged by the finding that the distribution of brGDGTs in marine sediments can differ from global surface soils. To constrain the sources of brGDGTs in marine sediments in the East China Sea (ECS), we analyzed brGDGTs occurring as both ‘fossil’ core and in ‘living’ intact polar lipids (core brGDGTs and IPL-derived brGDGTs, respectively). The results showed that the distribution of core brGDGTs was similar to IPL-derived brGDGTs but differed clearly from those in the global soils database. In addition, for both IPL-derived and core brGDGTs, the methylation index, MBT′5ME, decreased with increasing latitude, likely caused by northward decreases of bottom water temperature. The degree of cyclization of tetra-methylated brGDGTs, #Ringstetra, increased with water depth, with highest values >0.7, likely reflecting an increase in seawater pH. Our results indicate that core brGDGTs may be predominantly produced in situ and that the soil contribution is minimal in this setting. Nonetheless, differences in MBT′5ME and #Ringstetra between IPL-derived and core brGDGTs exist, showing increasing offsets offshore. These offsets could be due to decreased sedimentation rates and hence increased age differences between IPL-derived and core brGDGTs offshore, which likely reflects changes in temperature and pH of seawater, most likely the bottom waters, during the past decades.

中文翻译：

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东海沉积核心 brGDGTs 主要是原位产生的，其分布与来自完整极性脂质的 brGDGTs 相似

摘要 brGDGTs 在海洋沉积物中的来源最初被认为来自陆地土壤，因此基于 brGDGTs 的代理已被用于重建陆地环境。然而，这一观点因发现 brGDGT 在海洋沉积物中的分布可能与全球表层土壤不同而受到挑战。为了限制东海 (ECS) 海洋沉积物中 brGDGT 的来源，我们分析了作为“化石”核心和“活的”完整极性脂质（分别是核心 brGDGT 和 IPL 衍生的 brGDGT）出现的 brGDGT。结果表明，核心 brGDGT 的分布与 IPL 衍生的 brGDGT 相似，但与全球土壤数据库中的分布明显不同。此外，对于 IPL 衍生的和核心 brGDGT，甲基化指数 MBT'5ME 随纬度增加而降低，可能是底层水温向北下降造成的。四甲基化 brGDGTs #Ringstetra 的环化程度随着水深而增加，最高值 >0.7，可能反映了海水 pH 值的增加。我们的结果表明，核心 brGDGT 可能主要是原位产生的，并且在这种情况下土壤贡献最小。尽管如此，IPL 衍生和核心 brGDGT 之间 MBT'5ME 和 #Ringstetra 的差异仍然存在，表明离岸偏移量增加。这些抵消可能是由于沉积速率降低，因此 IPL 衍生的和离岸核心 brGDGT 之间的年龄差异增加，这可能反映了过去几十年海水（最有可能是底层水域）温度和 pH 值的变化。四甲基化 brGDGTs #Ringstetra 的环化程度随着水深而增加，最高值 >0.7，可能反映了海水 pH 值的增加。我们的结果表明，核心 brGDGT 可能主要是原位产生的，并且在这种情况下土壤贡献最小。尽管如此，IPL 衍生和核心 brGDGT 之间 MBT'5ME 和 #Ringstetra 的差异仍然存在，表明离岸偏移量增加。这些抵消可能是由于沉积速率降低，因此 IPL 衍生的和离岸核心 brGDGT 之间的年龄差异增加，这可能反映了过去几十年海水（最有可能是底层水域）温度和 pH 值的变化。四甲基化 brGDGTs #Ringstetra 的环化程度随着水深而增加，最高值 >0.7，可能反映了海水 pH 值的增加。我们的结果表明，核心 brGDGT 可能主要是原位产生的，并且在这种情况下土壤贡献最小。尽管如此，IPL 衍生和核心 brGDGT 之间 MBT'5ME 和 #Ringstetra 的差异仍然存在，表明离岸偏移量增加。这些抵消可能是由于沉积速率降低，因此 IPL 衍生的和离岸核心 brGDGT 之间的年龄差异增加，这可能反映了过去几十年海水（最有可能是底层水域）温度和 pH 值的变化。我们的结果表明，核心 brGDGT 可能主要是原位产生的，并且在这种情况下土壤的贡献很小。尽管如此，IPL 衍生和核心 brGDGT 之间 MBT'5ME 和 #Ringstetra 的差异仍然存在，表明离岸偏移量增加。这些抵消可能是由于沉积速率降低，因此 IPL 衍生的和离岸核心 brGDGT 之间的年龄差异增加，这可能反映了过去几十年海水（最有可能是底层水域）温度和 pH 值的变化。我们的结果表明，核心 brGDGT 可能主要是原位产生的，并且在这种情况下土壤贡献最小。尽管如此，IPL 衍生和核心 brGDGT 之间 MBT'5ME 和 #Ringstetra 的差异仍然存在，表明离岸偏移量增加。这些抵消可能是由于沉积速率降低，因此 IPL 衍生的和离岸核心 brGDGT 之间的年龄差异增加，这可能反映了过去几十年海水（最有可能是底层水域）温度和 pH 值的变化。