The ability to rationally manipulate plasmonic nanoparticles into well‐defined hierarchically patterned arrays is crucial for exploiting the property of novel optical metamaterials and is of significance for designing plasmonic devices. Before the benefits offered by hybridized plasmon modes may be fully utilized in practice, programmable plasmonic nanostructures with preset morphology and composition should be developed in advance. However, it remains a grand challenge to fabricate large‐area patterned array with highly ordered nanostructure in a low‐expertise and straightforward route. Here, high‐throughput fabrication of multiscale patterned plasmonic arrays of macroscopic surfaces and nanoscale ordering is reported. The bottom‐up ligand‐guided crystallization of nanoparticles takes place upon drying‐mediated self‐assembly at air/solution/substrate interfaces, while the macroscopic topography is regulated by rational control over local nucleation in microwrinkles. Using bimetallic nanobricks as meta‐atoms, it is demonstrated that the configuration of patterned arrays can be finely engineered as required by simply customizing the wrinkled template. It is also proved that the fabricated plasmonic arrays exhibit nearly uniform hot‐spot distribution across the entire surface, which makes them as practical substrates for the surface‐enhanced Raman scattering (SERS) applications. This facile yet efficient methodology suggests a versatile step toward the fabricating of hierarchically patterned architectures for practical device construction.

中文翻译：

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用于高灵敏度和均匀SERS检测的多尺度等离子等离子体阵列

合理地将等离激元纳米粒子操纵为定义明确的分层图案阵列的能力，对于利用新型光学超材料的特性至关重要，对于设计等离激元器件至关重要。在实践中充分利用杂化等离激元模式提供的好处之前，应预先开发具有预设形态和组成的可编程等离激元纳米结构。然而，以低专长和简单的方法来制造具有高度有序的纳米结构的大面积图案阵列仍然是一个巨大的挑战。在这里，报道了宏观表面的多尺度图案化等离子体阵列的高通量制备和纳米级有序化。纳米粒子由下而上的配体引导的结晶发生在空气/溶液/底物界面的干燥介导的自组装过程中，而宏观形貌则由对微皱纹中局部成核的合理控制来调节。使用双金属纳米砖作为亚原子，证明了只需简单地定制起皱的模板，就可以根据需要精细设计图案化阵列的配置。还证明了人造等离子体阵列在整个表面上均表现出几乎均匀的热点分布，这使其成为用于表面增强拉曼散射（SERS）应用的实用基底。这种简便而有效的方法论表明，朝着为实际设备构造制造分层图案化架构迈出了通用的一步。而宏观地形是由对微皱纹中局部成核的合理控制来调节的。使用双金属纳米砖作为亚原子，证明了只需简单地定制起皱的模板，就可以根据需要精细设计图案化阵列的配置。还证明了人造等离子体阵列在整个表面上均表现出几乎均匀的热点分布，这使其成为用于表面增强拉曼散射（SERS）应用的实用基底。这种简便而有效的方法论表明，朝着为实际设备构造制造分层图案化架构迈出了通用的一步。而宏观地形是由对微皱纹中局部成核的合理控制来调节的。使用双金属纳米砖作为亚原子，证明了只需简单地定制起皱的模板，就可以根据需要精细设计图案化阵列的配置。还证明了人造等离子体阵列在整个表面上均表现出几乎均匀的热点分布，这使其成为用于表面增强拉曼散射（SERS）应用的实用基底。这种简便而有效的方法论表明，朝着为实际设备构造制造分层图案化架构迈出了通用的一步。已经证明，通过简单地定制起皱的模板，可以根据需要精细地设计图案阵列的配置。还证明了人造等离子体阵列在整个表面上均表现出几乎均匀的热点分布，这使其成为用于表面增强拉曼散射（SERS）应用的实用基底。这种简便而有效的方法表明，朝着为实际设备构造制造分层图案化架构迈出了通用的一步。已经证明，通过简单地定制起皱的模板，可以根据需要精细地设计图案阵列的配置。还证明了人造等离子体阵列在整个表面上均表现出几乎均匀的热点分布，这使其成为用于表面增强拉曼散射（SERS）应用的实用基底。这种简便而有效的方法论表明，朝着为实际设备构造制造分层图案化架构迈出了通用的一步。这使其成为表面增强拉曼散射（SERS）应用的实用底物。这种简便而有效的方法论表明，朝着为实际设备构造制造分层图案化架构迈出了通用的一步。这使其成为表面增强拉曼散射（SERS）应用的实用底物。这种简便而有效的方法论表明，朝着为实际设备构造制造分层图案化架构迈出了通用的一步。