Crystal structures of novel 3-tert-butyl-8-(methylchalcogenyl)pyrazolo[5,1-c][1,2,4]triazin-4(1H)-ones, C10H14N4OE (E = S, 3; Se, 4; Te, 5), have been determined. Compound 3 crystalizes in the monoclinic crystal system (P21/c), whereas 4 provides two polymorph modifications, 4a (orthorhombic, Pbca) and 4b (tetragonal, I41/a, merohedral twin), depending on solvent media. Crystal structure of 5 (tetragonal, I41/a) is isomorphous with 4b. The studied structures of pyrazolo[5,1-c][1,2,4]triazin-4(1H)-ones exhibit a planar heterocyclic C5N4O core possessing a conjugated π-electron system, which is partly involved in the conjugation with the chalcogen atom. In general, geometric parameters found by X-ray method and ab initio calculated by density functional theory (DFT) for a single molecule (method PBE1PBE/Def2TZV, gas phase) are in good agreement. The structures form 1D infinite chains in the crystalline lattice via intermolecular NH∙∙∙O/N hydrogen bonding and demonstrate short E···E (3, 4b, 5) and E···C/N (all compounds) interactions among molecules of the neighboring chains. Such non-valence interactions do not perturb much the geometries of 3, 4b, and 5 but move the Se atom out of the C5N4O plane in 4a, compared with geometries calculated by DFT method. Photochemical studies have revealed that UV irradiation induces decomposition of telluride 5, accompanied with the Te-C8 bond cleavage, while sulfide 3 and selenide 4 remain inert under analogous conditions.

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3-叔丁基-8-(甲基硫属元素基)吡唑并[5,1-c][1,2,4]三嗪-4(1H)-酮的结构研究

新型 3-叔丁基-8-(甲基硫属元素基)吡唑并[5,1-c][1,2,4]三嗪-4(1H)-酮的晶体结构，C10H14N4OE (E = S, 3; Se, 4 ; Te, 5), 已确定。化合物 3 在单斜晶系 (P21/c) 中结晶，而 4 提供两种多晶型变体，4a（斜方晶，Pbca）和 4b（四方晶，I41/a，多面体孪晶），具体取决于溶剂介质。5（四方晶系，I41/a）的晶体结构与4b同晶。吡唑并[5,1-c][1,2,4]triazin-4(1H)-ones 的研究结构表现出平面杂环 C5N4O 核，该核具有共轭 π 电子系统，部分参与与硫族原子。一般来说，X 射线法得到的几何参数与密度泛函理论 (DFT) 计算的单分子（方法 PBE1PBE/Def2TZV，气相）从头算的几何参数非常吻合。这些结构通过分子间 NH∙∙∙O/N 氢键在晶格中形成一维无限链，并表现出短的 E···E (3, 4b, 5) 和 E···C/N（所有化合物）之间的相互作用相邻链的分子。与通过 DFT 方法计算的几何结构相比，这种非价相互作用不会对 3、4b 和 5 的几何结构造成太大影响，但会将 Se 原子移出 4a 中的 C5N4O 平面。光化学研究表明，紫外线照射会诱导碲化物 5 分解，伴随着 Te-C8 键断裂，而硫化物 3 和硒化物 4 在类似条件下保持惰性。与通过 DFT 方法计算的几何结构相比，这种非价相互作用不会对 3、4b 和 5 的几何结构造成太大影响，但会将 Se 原子移出 4a 中的 C5N4O 平面。光化学研究表明，紫外线照射会诱导碲化物 5 分解，伴随着 Te-C8 键断裂，而硫化物 3 和硒化物 4 在类似条件下保持惰性。与通过 DFT 方法计算的几何结构相比，这种非价相互作用不会对 3、4b 和 5 的几何结构造成太大影响，但会将 Se 原子移出 4a 中的 C5N4O 平面。光化学研究表明，紫外线照射会诱导碲化物 5 分解，伴随着 Te-C8 键断裂，而硫化物 3 和硒化物 4 在类似条件下保持惰性。