Abstract A series of nanocatalysts including Ni/CeZr0.5GdO4 as well as four Ni/X-Al2O3 (X = Gd, Zr, Ce, Ce-Zr-Gd) were synthesized and applied in the dry (DRM) and steam (SRM) reforming of CH4 to evaluate their catalytic activities. The XRD, EDX, FE-SEM, TEM, TGA, BET, NH3-TPD and TPR analyses as well as the catalytic reactions were performed to study and compare the properties of all nanocatalysts. The highest activity in both of the DRM and the SRM reactions was afforded using the catalyst Ni/CeZr0.5GdO4 but the Ni/Al2O3 illustrated the least efficiency among all of the samples. The CH4 conversions measured for the DRM and SRM processes using the Ni/CeZr0.5GdO4 nanocatalyst were 92.89 and 93.93%, respectively, with a feed GHSV=54000 h−1 at 800 °C indicating the SRM reaction could afford a greater efficiency. It was surprising that the TGA diagrams indicated negligible carbon deposition (1.98%) on the Ni/CeZr0.5GdO4 catalyst surface used in the DRM whereas 8.5, 9.2, 11, 16 and 24% coke amounts were measured for the Ni/Gd-Al2O3, Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3, Ni/Ce-Al2O3, Ni/Zr-Al2O3 and Ni/Al2O3 samples, respectively. The time on stream (TOS) experiments displayed that for the two DRM and the SRM, the CH4 conversions were slightly decreased using the Ni/CeZr0.5GdO4 catalyst after 30 h but the Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3 and Ni/Al2O3 samples exhibited greater activity losses. Such results illustrated that the Ni/CeZr0.5GdO4 catalyst was a very stable sample with a high catalytic activity confirming it could be very suitable for application in the methane reforming processes.

中文翻译：

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合成高效稳定的 Ni/CexZr1-xGdxO4 和 Ni/X-Al2O3 (X=Ce, Zr, Gd, Ce-Zr-Gd) 纳米催化剂应用于甲烷重整反应

摘要 合成了包括 Ni/CeZr0.5GdO4 和四种 Ni/X-Al2O3（X = Gd、Zr、Ce、Ce-Zr-Gd）在内的一系列纳米催化剂，并应用于干法（DRM）和蒸汽法（SRM）重整 CH4 以评估其催化活性。进行了 XRD、EDX、FE-SEM、TEM、TGA、BET、NH3-TPD 和 TPR 分析以及催化反应，以研究和比较所有纳米催化剂的性能。使用催化剂 Ni/CeZr0.5GdO4 在 DRM 和 SRM 反应中的活性最高，但 Ni/Al2O3 在所有样品中表现出最低的效率。使用 Ni/CeZr0.5GdO4 纳米催化剂对 DRM 和 SRM 工艺测量的 CH4 转化率分别为 92.89% 和 93.93%，在 800°C 下进料 GHSV=54000 h-1，表明 SRM 反应可以提供更高的效率。令人惊讶的是，TGA 图表明在 DRM 中使用的 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂表面上的碳沉积可以忽略不计（1.98%），而对于 Ni/Gd-Al2O3 测得的焦炭量为 8.5%、9.2%、11%、16% 和 24% 、Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3、Ni/Ce-Al2O3、Ni/Zr-Al2O3 和 Ni/Al2O3 样品。运行时间 (TOS) 实验表明，对于两种 DRM 和 SRM，使用 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂的 CH4 转化率在 30 小时后略有降低，但使用 Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3 和 Ni/Al2O3样品表现出更大的活性损失。这些结果表明 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂是一种非常稳定的样品，具有很高的催化活性，证实它非常适用于甲烷重整过程。DRM 中使用的 5GdO4 催化剂表面，而对于 Ni/Gd-Al2O3、Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3、Ni/Ce-Al2O3、Ni/Zr-，测得的焦炭量分别为 8.5、9.2、11、16 和 24%分别为 Al2O3 和 Ni/Al2O3 样品。运行时间 (TOS) 实验表明，对于两种 DRM 和 SRM，使用 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂的 CH4 转化率在 30 小时后略有降低，但使用 Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3 和 Ni/Al2O3样品表现出更大的活性损失。这些结果表明 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂是一种非常稳定的样品，具有很高的催化活性，证实它非常适用于甲烷重整过程。DRM 中使用的 5GdO4 催化剂表面，而对于 Ni/Gd-Al2O3、Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3、Ni/Ce-Al2O3、Ni/Zr-，测得的焦炭量分别为 8.5、9.2、11、16 和 24%分别为 Al2O3 和 Ni/Al2O3 样品。运行时间 (TOS) 实验表明，对于两种 DRM 和 SRM，使用 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂的 CH4 转化率在 30 小时后略有降低，但使用 Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3 和 Ni/Al2O3样品表现出更大的活性损失。这些结果表明 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂是一种非常稳定的样品，具有很高的催化活性，证实它非常适用于甲烷重整过程。运行时间 (TOS) 实验表明，对于两种 DRM 和 SRM，使用 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂的 CH4 转化率在 30 小时后略有降低，但使用 Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3 和 Ni/Al2O3样品表现出更大的活性损失。这些结果表明 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂是一种非常稳定的样品，具有很高的催化活性，证实它非常适用于甲烷重整过程。运行时间 (TOS) 实验表明，对于两种 DRM 和 SRM，使用 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂的 CH4 转化率在 30 小时后略有降低，但使用 Ni/Ce-Zr-Gd-Al2O3 和 Ni/Al2O3样品表现出更大的活性损失。这些结果表明 Ni/CeZr0.5GdO4 催化剂是一种非常稳定的样品，具有很高的催化活性，证实它非常适用于甲烷重整过程。