当前位置：
X-MOL 学术
›
Chem. Mater.
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Design of Multifunctional Quinternary Metal-Halide Perovskite Compounds Based on Cation–Anion Co-Ordering
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2020-06-24 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c00674 Yang Huang 1 , Tao Zhang 2 , Jing Wang 3 , Shao-Gang Xu 1 , Peng Zhang 1 , Shiyou Chen 2 , Wan-Jian Yin 3 , Xiuwen Zhang 1 , Su-Huai Wei 4
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2020-06-24 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c00674 Yang Huang 1 , Tao Zhang 2 , Jing Wang 3 , Shao-Gang Xu 1 , Peng Zhang 1 , Shiyou Chen 2 , Wan-Jian Yin 3 , Xiuwen Zhang 1 , Su-Huai Wei 4
Affiliation
|
The intrinsic material instability and toxicity of organic–inorganic hybrid perovskite CH3NH3PbI3 are the main challenges for the large-scale deployment of perovskite solar cells, propelling the search of other promising perovskite absorbers. A halide double perovskite exhibits a highly tunable electronic structure as well as thermodynamic stability, while a mixed-halide perovskite shows the improved phase stability. Combining these advantages, we try to design a type of quinternary perovskite compound based on the cation transmutation analogous to a double perovskite plus anion mixing as in mixed-halide perovskites. This cation–anion co-mixing would lead to thermodynamically stable compounds named dual-double perovskites with ordered double cation and double anion sublattices that minimize the strain and Coulomb energies. We identify, from first-principles high-throughput screening, 12 stable dual-double perovskite compounds, among which Cs2RbYCl4Br2 and Cs2CsYCl4Br2 are potential candidates for ultraviolet photodetectors, while Cs2AgIAuIIIBr4Cl2, Cs2AuIAuIIIBr4Cl2, and Cs2AuIAuIIII4Br2 are possible candidates for solar cell absorbers with a spectroscopic limited maximum efficiency (SLME) of ∼30% in a 0.5 μm-thick film. These AuIII-related compounds also possess highly anisotropic optical properties in bulk form suitable for polarized light detectors. Furthermore, their lowest conduction bands with nominal Au3+ (d8) electron configuration and empty Au-d states are, however, rather dispersive (as well as their highest valence bands) since their actual electron configurations are found to be d9L or d10L2 (where L represents a ligand hole), suggesting good carrier mobility. Our results suggest a new route to design stable perovskite compounds for energy harvesting and optoelectronic applications.
中文翻译：
基于阳离子-阴离子共序的多功能季铵盐金属钙钛矿化合物的设计
有机-无机杂化钙钛矿CH 3 NH 3 PbI 3的固有材料不稳定性和毒性钙钛矿太阳能电池的大规模部署面临的主要挑战是推动寻找其他有前景的钙钛矿吸收剂。卤化物双钙钛矿显示出高度可调的电子结构以及热力学稳定性，而混合卤化物钙钛矿显示出改善的相稳定性。结合这些优点，我们尝试根据阳离子trans变设计一种类型的季铵钙钛矿化合物，类似于混合卤化物钙钛矿中的双钙钛矿加阴离子混合。阳离子与阴离子的共混会产生热力学稳定的化合物，称为双-双钙钛矿，具有有序的双阳离子和双阴离子亚晶格，从而使应变和库仑能最小化。我们从第一原理高通量筛选中鉴定出12种稳定的双-双钙钛矿化合物，其中Cs2 RbYCl 4 Br 2和Cs 2 CsYCl 4 Br 2是紫外线光电探测器的潜在候选者，而Cs 2 Ag I Au III Br 4 Cl 2，Cs 2 Au I Au III Br 4 Cl 2和Cs 2 Au I Au III I 4 Br 2可能是太阳能电池吸收器的候选材料，在0.5μm厚的薄膜中，其光谱极限最大效率（SLME）约为30％。这些金III相关化合物还具有适合于偏振光检测器的本体形式的高度各向异性的光学特性。此外，具有标称Au 3+（d 8）电子构型和空Au-d态的最低导带具有分散性（以及其最高价带），因为发现其实际电子构型为d 9 L或d 10 L 2（其中L代表配体孔），表明良好的载流子迁移率。我们的结果提出了设计用于能量收集和光电应用的稳定钙钛矿化合物的新途径。
更新日期：2020-07-28
中文翻译：
基于阳离子-阴离子共序的多功能季铵盐金属钙钛矿化合物的设计
有机-无机杂化钙钛矿CH 3 NH 3 PbI 3的固有材料不稳定性和毒性钙钛矿太阳能电池的大规模部署面临的主要挑战是推动寻找其他有前景的钙钛矿吸收剂。卤化物双钙钛矿显示出高度可调的电子结构以及热力学稳定性，而混合卤化物钙钛矿显示出改善的相稳定性。结合这些优点，我们尝试根据阳离子trans变设计一种类型的季铵钙钛矿化合物，类似于混合卤化物钙钛矿中的双钙钛矿加阴离子混合。阳离子与阴离子的共混会产生热力学稳定的化合物，称为双-双钙钛矿，具有有序的双阳离子和双阴离子亚晶格，从而使应变和库仑能最小化。我们从第一原理高通量筛选中鉴定出12种稳定的双-双钙钛矿化合物，其中Cs2 RbYCl 4 Br 2和Cs 2 CsYCl 4 Br 2是紫外线光电探测器的潜在候选者，而Cs 2 Ag I Au III Br 4 Cl 2，Cs 2 Au I Au III Br 4 Cl 2和Cs 2 Au I Au III I 4 Br 2可能是太阳能电池吸收器的候选材料，在0.5μm厚的薄膜中，其光谱极限最大效率（SLME）约为30％。这些金III相关化合物还具有适合于偏振光检测器的本体形式的高度各向异性的光学特性。此外，具有标称Au 3+（d 8）电子构型和空Au-d态的最低导带具有分散性（以及其最高价带），因为发现其实际电子构型为d 9 L或d 10 L 2（其中L代表配体孔），表明良好的载流子迁移率。我们的结果提出了设计用于能量收集和光电应用的稳定钙钛矿化合物的新途径。
京公网安备 11010802027423号