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K2CuX3 (X = Cl, Br): All-Inorganic Lead-Free Blue Emitters with Near-Unity Photoluminescence Quantum Yield
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2020-06-22 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c02098 Tielyr D. Creason 1 , Timothy M. McWhorter 1 , Zane Bell 2 , Mao-Hua Du 3 , Bayrammurad Saparov 1
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2020-06-22 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.0c02098 Tielyr D. Creason 1 , Timothy M. McWhorter 1 , Zane Bell 2 , Mao-Hua Du 3 , Bayrammurad Saparov 1
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Recently, copper(I) halides have been gaining increased attention as highly luminescent nontoxic alternatives to lead halide perovskites for optoelectronic applications. Here, we report preparation of blue emitting, lead free, all-inorganic halides K2CuX3 (X = Cl, Br) through five synthetic methods including traditional solid-state and solution methods. The photoluminescence (PL) emission spectra of K2CuCl3 and K2CuBr3 exhibit narrow peaks centered at 392 and 388 nm with full widths at half-maximum (fwhm) values of ∼54 nm. The visible bright blue emission is corroborated by the remarkably high photoluminescence quantum yield (PLQY) values up to ∼97%. Furthermore, radioluminescence measurements on K2CuCl3 yield a bright peak at 404 nm under irradiation with X-rays at 200 kVp and 20 mA, which is optimal for use with PMTs and Si photomultipliers, suggesting a strong potential of this family for radiation detection applications. Based on our combined experimental and computational investigations, the origin of the efficient luminescence in K2CuX3 is attributed to the high stability self-trapped excitons (STE) formed in the one-dimensional anionic ∞1[CuX3]2– chains. Advantageously, K2CuX3 demonstrate improved air- and photostability compared to the previously reported copper(I) halides. The discovery of highly efficient and high stability light emitters based on earth-abundant copper(I) halides paves the way for their potential practical applications.
中文翻译：
K 2 CuX 3（X = Cl，Br）：具有几乎统一的光致发光量子产率的全无机无铅蓝色发射极
近来，卤化铜（I）作为光致发光的无毒替代物，被用于光电应用的卤化钙钛矿，已引起越来越多的关注。在这里，我们报告通过包括传统固态法和溶液法在内的五种合成方法制备了发射蓝光的无铅全无机卤化物K 2 CuX 3（X = Cl，Br）。K 2 CuCl 3和K 2 CuBr 3的光致发光（PL）发射光谱在392和388 nm处出现窄峰，半峰全宽（fwhm）值为〜54 nm。可见的亮蓝色发射被高达97％的极高的光致发光量子产率（PLQY）值所证实。此外，在200 kVp和20 mA的X射线辐照下，在K 2 CuCl 3上进行的放射致发光测量在404 nm处产生一个亮峰，这是与PMT和Si光电倍增管一起使用的最佳选择，表明该族具有强大的辐射探测潜力应用程序。基于我们结合实验和计算研究，K 2 CuX 3中有效发光的起源归因于在一维阴离子中形成的高稳定性自陷陷子（STE）∞ 1 [的CuX 3 ] 2-链。有利地，与先前报道的卤化铜（I）相比，K 2 CuX 3表现出改善的空气稳定性和光稳定性。基于富含地球的卤化铜（I）的高效，高稳定性发光体的发现为它们的潜在实际应用铺平了道路。
更新日期：2020-07-28
中文翻译：
K 2 CuX 3（X = Cl，Br）：具有几乎统一的光致发光量子产率的全无机无铅蓝色发射极
近来，卤化铜（I）作为光致发光的无毒替代物，被用于光电应用的卤化钙钛矿，已引起越来越多的关注。在这里，我们报告通过包括传统固态法和溶液法在内的五种合成方法制备了发射蓝光的无铅全无机卤化物K 2 CuX 3（X = Cl，Br）。K 2 CuCl 3和K 2 CuBr 3的光致发光（PL）发射光谱在392和388 nm处出现窄峰，半峰全宽（fwhm）值为〜54 nm。可见的亮蓝色发射被高达97％的极高的光致发光量子产率（PLQY）值所证实。此外，在200 kVp和20 mA的X射线辐照下，在K 2 CuCl 3上进行的放射致发光测量在404 nm处产生一个亮峰，这是与PMT和Si光电倍增管一起使用的最佳选择，表明该族具有强大的辐射探测潜力应用程序。基于我们结合实验和计算研究，K 2 CuX 3中有效发光的起源归因于在一维阴离子中形成的高稳定性自陷陷子（STE）∞ 1 [的CuX 3 ] 2-链。有利地，与先前报道的卤化铜（I）相比，K 2 CuX 3表现出改善的空气稳定性和光稳定性。基于富含地球的卤化铜（I）的高效，高稳定性发光体的发现为它们的潜在实际应用铺平了道路。
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