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Complexes of the bis(di-tert-butyl-aniline)amine pincer ligand: the case of copper
European Journal of Inorganic Chemistry ( IF 2.2 ) Pub Date : 2020-07-06 , DOI: 10.1002/ejic.202000379 Nicolas Leconte 1 , Solène Gentil 1, 2 , Florian Molton 1 , Christian Philouze 1 , Alan Le Goff 1 , Fabrice Thomas 1
European Journal of Inorganic Chemistry ( IF 2.2 ) Pub Date : 2020-07-06 , DOI: 10.1002/ejic.202000379 Nicolas Leconte 1 , Solène Gentil 1, 2 , Florian Molton 1 , Christian Philouze 1 , Alan Le Goff 1 , Fabrice Thomas 1
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TheN,N-bis(2-amino-3,5-di-tert-butylphenyl)amine pincer ligand was coordinated to copper. Depending on the copper source, a mononuclear complex1(+)or a trimer2could be isolated and were structurally characterized. Complex1(+)consists of two deprotonated iminobenzoquinone ligands coordinated to a Cu(I) center. Complex2is trinuclear with a (3:3) (M:L) stoichiometry, featuring a three-fold repetition of a unit made of a Cu(II) center coordinated to a tridentate ligand radical-dianion. In2, the metal ions are bridged by an anilido nitrogen. The coordination sphere of each copper is completed to four by a neighboring iminosemiquinone moiety. Complex1(+)belongs to an electron-transfer series. The paramagnetic complexes1and1(2+)were generated and characterized by EPR and Vis-NIR spectroscopy. Complex1exhibits an isotropic resonance at g = 2.00, which is reminiscent of Cu(I) iminosemiquinone species. The dication1(2+)exhibits a metal-based ground spin state and hence is described as a Cu(II) iminobenzoquinone complex. Both1and1(+)show a NIR band (954, 980 nm) of high intensity (> 20 mm(-1) cm(-1)) assigned to ligand-based charge transfer transitions. Two-electron reduction of1produces2via ligand release and disproportionation. Conversely, oxidation of2affords1(+). Finally, carbon-nanotube-supported complex2is active towards electrocatalytic reduction of H2O2.
中文翻译：
双（二叔丁基苯胺）胺钳状配体的配合物：以铜为例
N,N-双(2-氨基-3,5-二叔丁基苯基)胺钳配体与铜配位。根据铜源的不同，可以分离出单核复合物 1(+) 或三聚体 2 并对其进行结构表征。Complex1(+) 由两个去质子化的亚氨基苯醌配体组成，它们与 Cu(I) 中心协调。Complex2 是具有 (3:3) (M:L) 化学计量比的三核，其特点是由 Cu(II) 中心与三齿配体自由基-二价阴离子配位而成的单元重复三倍。在2中，金属离子被苯胺氮桥接。每个铜的配位球由相邻的亚氨基半醌部分构成为四个。Complex1(+)属于电子转移系列。顺磁性配合物1 和1(2+) 生成并表征了EPR 和可见光-近红外光谱。Complex1 在 g = 2.00 处表现出各向同性共振，这让人想起 Cu(I) 亚氨基半醌物种。dication1(2+) 表现出基于金属的基自旋态，因此被描述为 Cu(II) 亚氨基苯醌络合物。1 和 1(+) 均显示分配给基于配体的电荷转移转换的高强度 (> 20 mm(-1) cm(-1)) 的 NIR 波段 (954, 980 nm)。1 的双电子还原通过配体释放和歧化产生 2。相反，氧化 2 提供 1(+)。最后，碳纳米管负载的复合物 2 对 H2O2 的电催化还原具有活性。1 的双电子还原通过配体释放和歧化产生 2。相反，氧化 2 提供 1(+)。最后，碳纳米管负载的复合物 2 对 H2O2 的电催化还原具有活性。1 的双电子还原通过配体释放和歧化产生 2。相反，氧化 2 提供 1(+)。最后，碳纳米管负载的复合物 2 对 H2O2 的电催化还原具有活性。
更新日期：2020-07-06
中文翻译：
双（二叔丁基苯胺）胺钳状配体的配合物：以铜为例
N,N-双(2-氨基-3,5-二叔丁基苯基)胺钳配体与铜配位。根据铜源的不同，可以分离出单核复合物 1(+) 或三聚体 2 并对其进行结构表征。Complex1(+) 由两个去质子化的亚氨基苯醌配体组成，它们与 Cu(I) 中心协调。Complex2 是具有 (3:3) (M:L) 化学计量比的三核，其特点是由 Cu(II) 中心与三齿配体自由基-二价阴离子配位而成的单元重复三倍。在2中，金属离子被苯胺氮桥接。每个铜的配位球由相邻的亚氨基半醌部分构成为四个。Complex1(+)属于电子转移系列。顺磁性配合物1 和1(2+) 生成并表征了EPR 和可见光-近红外光谱。Complex1 在 g = 2.00 处表现出各向同性共振，这让人想起 Cu(I) 亚氨基半醌物种。dication1(2+) 表现出基于金属的基自旋态，因此被描述为 Cu(II) 亚氨基苯醌络合物。1 和 1(+) 均显示分配给基于配体的电荷转移转换的高强度 (> 20 mm(-1) cm(-1)) 的 NIR 波段 (954, 980 nm)。1 的双电子还原通过配体释放和歧化产生 2。相反，氧化 2 提供 1(+)。最后，碳纳米管负载的复合物 2 对 H2O2 的电催化还原具有活性。1 的双电子还原通过配体释放和歧化产生 2。相反，氧化 2 提供 1(+)。最后，碳纳米管负载的复合物 2 对 H2O2 的电催化还原具有活性。1 的双电子还原通过配体释放和歧化产生 2。相反，氧化 2 提供 1(+)。最后，碳纳米管负载的复合物 2 对 H2O2 的电催化还原具有活性。
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