Abstract The quest for mapping the femtosecond dynamics of the electronic band structure of complex materials over their full first Brillouin zone is pushing the development of schemes to efficiently generate ultrashort photon pulses in the VUV energy range. At present, the critical aspect in time- and angle-resolved photoelectron spectroscopy (TR-ARPES) is to combine a high photon energy with high photoemission count rates and a narrow pulse-bandwidth, necessary to achieve high energy resolution, while preserving a good time resolution and mitigating space-charge effects. Here we describe a novel approach to produce light pulses at 10.8 eV, combining high repetition rate operation (1–4 MHz), high energy resolution ( ∼ 26 meV) and space-charge free operation, with a time-resolution of ∼ 700 fs. These results have been achieved by generating the ninth harmonic of a Yb fiber laser, through a phase-matched process of third harmonic generation in Xenon of the laser third harmonic. The full up-conversion process is driven by a seed pulse energy as low as 10 μ J, hence is easily scalable to multi-MHz operation. This source opens the way to TR-ARPES experiments for the investigation of the electron dynamics over the full first Brillouin zone of most complex materials, with unprecedented energy and momentum resolutions and high count rates. The performances of the setup are tested by TR-ARPES on the topological insulator Bi 2 Se 3 .

中文翻译：

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10.8 eV 光子能量和 MHz 重复率下的时间分辨 VUV ARPES

摘要 对复杂材料电子能带结构飞秒动力学在其完整的第一布里渊区进行映射的探索正在推动方案的开发，以在 VUV 能量范围内有效地产生超短光子脉冲。目前，时间和角度分辨光电子能谱 (TR-ARPES) 的关键方面是将高光子能量与高光发射计数率和窄脉冲带宽相结合，这是实现高能量分辨率所必需的，同时保持良好的时间分辨率和减轻空间电荷效应。在这里，我们描述了一种产生 10.8 eV 光脉冲的新方法，结合了高重复率操作（1-4 MHz）、高能量分辨率（~26 meV）和无空间电荷操作，时间分辨率为~700 fs . 这些结果是通过产生 Yb 光纤激光器的九次谐波，通过激光三次谐波在氙气中产生三次谐波的相位匹配过程来实现的。完全上变频过程由低至 10 μJ 的种子脉冲能量驱动，因此可轻松扩展到多兆赫兹操作。该源为 TR-ARPES 实验开辟了道路，用于研究最复杂材料的完整第一布里渊区的电子动力学，具有前所未有的能量和动量分辨率以及高计数率。该装置的性能通过 TR-ARPES 在拓扑绝缘体 Bi 2 Se 3 上进行测试。因此很容易扩展到多兆赫兹操作。该源为 TR-ARPES 实验开辟了道路，用于研究最复杂材料的完整第一布里渊区的电子动力学，具有前所未有的能量和动量分辨率以及高计数率。该装置的性能通过 TR-ARPES 在拓扑绝缘体 Bi 2 Se 3 上进行测试。因此很容易扩展到多兆赫兹操作。该源为 TR-ARPES 实验开辟了道路，用于研究最复杂材料的完整第一布里渊区的电子动力学，具有前所未有的能量和动量分辨率以及高计数率。该装置的性能通过 TR-ARPES 在拓扑绝缘体 Bi 2 Se 3 上进行测试。