Abstract Since the water splitting rate-limiting oxygen evolution remains sluggish, engineering a rational architecture for photocatalysts to fulfill water oxidation needs becomes a vital issue. Here, we detail a 0D/2D all-carbon hybrid strategy for constructing a heterostructure of carbon dots (CDots) and reduced graphene oxide (rGO) to enhance the photocatalytic water oxidation of monoclinic-BiVO4 nanosheets (CBrG). Given the visible-light-harvesting ability and up-conversion characteristics of 0D CDots, more photogenerated electron-hole pairs participated in water oxidation under visible and near-infrared light irradiation. Meanwhile, 0D CDots behaved as electron acceptors on 2D rGO to suppress the recombination of electron-hole pairs. This nature licenses for the feasible electron transfer from excited m-BiVO4 to 0D CDots via electron transfer channels of 2D rGO, facilitating the separated holes to migrate onto the m-BiVO4 surface for water oxidation. Compared with the rGO decorated m-BiVO4 nanosheets (BrG), these merits endow the CBrG with an over 212% enhancement in O2 yield under visible light irradiation as well as notable O2 yield under near-infrared light irradiation, and a 1.57-fold increase in apparent quantum efficiency. The enhancement is also verified by the significant growth of ·OH radicals derived from OH−/H2O oxidation and ·OOH/·O2− radicals originated from O2 reduction. This work paves a new way for the 0D/2D all-carbon hybrid architecture applied in solar energy conversion.

中文翻译：

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通过用于光催化析氧的 0D/2D 全碳混合结构增强可见光/近红外光收集和卓越的电荷分离

摘要 由于限制水分解速率的析氧仍然缓慢，设计合理的光催化剂结构以满足水氧化需求成为一个至关重要的问题。在这里，我们详细介绍了一种 0D/2D 全碳混合策略，用于构建碳点 (CDots) 和还原氧化石墨烯 (rGO) 的异质结构，以增强单斜 BiVO4 纳米片 (CBrG) 的光催化水氧化。鉴于0D CDots的可见光捕获能力和上转换特性，在可见光和近红外光照射下，更多的光生电子-空穴对参与了水氧化。同时，0D CDots 在 2D rGO 上充当电子受体以抑制电子 - 空穴对的复合。这种性质允许通过 2D rGO 的电子转移通道从激发的 m-BiVO4 到 0D CDots 的可行电子转移，促进分离的空穴迁移到 m-BiVO4 表面进行水氧化。与 rGO 修饰的 m-BiVO4 纳米片 (BrG) 相比，这些优点使 CBrG 在可见光照射下的 O2 产率提高了 212% 以上，在近红外光照射下的 O2 产率显着提高了 1.57 倍表观量子效率。源自OH-/H2O 氧化的·OH 自由基和源自O2 还原的·OOH/·O2- 自由基的显着增长也证实了这种增强。这项工作为0D/2D全碳混合架构应用于太阳能转换开辟了一条新途径。促进分离的空穴迁移到 m-BiVO4 表面进行水氧化。与 rGO 修饰的 m-BiVO4 纳米片 (BrG) 相比，这些优点使 CBrG 在可见光照射下的 O2 产率提高了 212% 以上，在近红外光照射下的 O2 产率显着提高了 1.57 倍表观量子效率。源自OH-/H2O 氧化的·OH 自由基和源自O2 还原的·OOH/·O2- 自由基的显着增长也证实了这种增强。这项工作为0D/2D全碳混合架构应用于太阳能转换开辟了一条新途径。促进分离的空穴迁移到 m-BiVO4 表面进行水氧化。与 rGO 修饰的 m-BiVO4 纳米片 (BrG) 相比，这些优点使 CBrG 在可见光照射下的 O2 产率提高了 212% 以上，在近红外光照射下的 O2 产率显着提高了 1.57 倍表观量子效率。源自OH-/H2O 氧化的·OH 自由基和源自O2 还原的·OOH/·O2- 自由基的显着增长也证实了这种增强。这项工作为0D/2D全碳混合架构应用于太阳能转换开辟了一条新途径。这些优点使 CBrG 在可见光照射下的 O2 产率提高了 212% 以上，在近红外光照射下的 O2 产率显着提高，表观量子效率提高了 1.57 倍。源自OH-/H2O 氧化的·OH 自由基和源自O2 还原的·OOH/·O2- 自由基的显着增长也证实了这种增强。这项工作为0D/2D全碳混合架构应用于太阳能转换开辟了一条新途径。这些优点使 CBrG 在可见光照射下的 O2 产率提高了 212% 以上，在近红外光照射下的 O2 产率显着提高，表观量子效率提高了 1.57 倍。源自OH-/H2O 氧化的·OH 自由基和源自O2 还原的·OOH/·O2- 自由基的显着增长也证实了这种增强。这项工作为0D/2D全碳混合架构应用于太阳能转换开辟了一条新途径。