Abstract Industrially viable processes enabling effective control of nanoparticle (NP) spatial organization in polymers are vitally important for achieving potential of nano-composites as building blocks of dynamic composites. Here, we report on the small and large strain mechanical properties of glassy polymers with spatial organization of spherical NPs controlled by the balance of the (polymer-NP)/(NP-solvent) interfacial attraction and mixing conditions. While strong polymer-NP attraction yielded good NP dispersion regardless of the mixing rate, weak polymer-NP attraction and low shear rate mixing resulted in chain bound NP clusters. Polymers with individually dispersed NPs exhibited the largest elastic moduli and strength while polymers filled with deformable chain bridged NP clusters possessed the largest ductility, at the same NP content. Hybrid systems, consisting of chain bridged NP clusters embedded in a polymer with individually dispersed NPs, exhibited simultaneous enhancement of stiffness, strength and ductility with its extent tunable by the cluster content. Our results confirm the pivotal role of NP spatial organization in translating the nano- and micro-scale phenomena to macro-scale mechanical response of polymer nano-composites. The obtained knowledge enables the design of additive fabrication technologies capable of employing polymer nano-composites in manufacturing of lightweight, functional engineering structures.

中文翻译：

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具有受控 NP 空间组织的玻璃态聚合物的机械性能

摘要 工业上可行的工艺能够有效控制聚合物中的纳米颗粒 (NP) 空间组织，对于实现纳米复合材料作为动态复合材料的构建块的潜力至关重要。在这里，我们报告了由（聚合物-NP）/（NP-溶剂）界面吸引力和混合条件的平衡控制的球形纳米颗粒空间组织的玻璃状聚合物的小应变和大应变机械性能。虽然无论混合速率如何，强聚合物-NP 吸引力都会产生良好的 NP 分散，但弱聚合物-NP 吸引力和低剪切速率混合导致链结合 NP 簇。在相同的 NP 含量下，具有单独分散的 NP 的聚合物表现出最大的弹性模量和强度，而填充有可变形链桥 NP 簇的聚合物具有最大的延展性。由嵌入聚合物中的链桥 NP 簇和单独分散的 NP 组成的混合系统表现出刚度、强度和延展性的同时增强，其程度可通过簇含量进行调节。我们的结果证实了 NP 空间组织在将纳米和微米尺度现象转化为聚合物纳米复合材料的宏观尺度力学响应方面的关键作用。获得的知识能够设计增材制造技术，该技术能够采用聚合物纳米复合材料制造轻质、功能性工程结构。我们的结果证实了 NP 空间组织在将纳米和微米尺度现象转化为聚合物纳米复合材料的宏观尺度力学响应方面的关键作用。获得的知识能够设计增材制造技术，该技术能够采用聚合物纳米复合材料制造轻质、功能性工程结构。我们的结果证实了 NP 空间组织在将纳米和微米尺度现象转化为聚合物纳米复合材料的宏观尺度力学响应方面的关键作用。获得的知识能够设计增材制造技术，该技术能够采用聚合物纳米复合材料制造轻质、功能性工程结构。