A series of nitrogen-doped carbon nanofibers (N-CNFs) have been successfully synthesized via electrospinning N , N -dimethylformamide/polyacrylonitrile followed by KOH activation heat treatment. The electrocatalysts are thoroughly studied with X-ray diffraction, field emission scanning electron microscope, transmission electron microscopy, nitrogen adsorption–desorption isotherms, X-ray photoelectron spectroscopy, respectively, and electrochemical method. The time of KOH activation heat treatment is found to yield a considerable effect on crystallinity, microstructure, chemical surface states, the total content of nitrogen and the active nitrogen configurations in all samples. The resulting N-CNFs-3.0 h catalyst shows remarkable advantages for ORR performance, including porous microstructures, high specific surface area, abundant exposed active sites and high content of ORR-active pyridinic-N. With these favorable features, N-CNFs-3.0 h exhibits an overall distinguished ORR performance in alkaline media compared to commercial 20 wt% Pt/C catalyst, which has a high onset potential of 0.9 V (vs. RHE), half-wave potential of 0.83 V (vs. RHE) and electron transfer number (3.93). The superior ORR of N-CNFs-3.0 h mainly originates from the synergistic effect of porous microstructures and high ORR-active pyridinic-N content, which could be optimized by changing KOH activation time. This work presents a facile strategy to controllably design and fabricate highly active ORR metal-free carbon-based electrocatalysts.

中文翻译：

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微观结构和活性氮含量对KOH活化热处理氮掺杂碳纳米纤维氧还原反应性能的协同作用

一系列氮掺杂碳纳米纤维（N-CNFs）通过静电纺丝N，N-二甲基甲酰胺/聚丙烯腈和KOH活化热处理成功合成。分别用 X 射线衍射、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜、氮吸附-解吸等温线、X 射线光电子能谱和电化学方法对电催化剂进行了深入研究。发现 KOH 活化热处理的时间对所有样品中的结晶度、微观结构、化学表面状态、总氮含量和活性氮构型产生相当大的影响。所得 N-CNFs-3.0 h 催化剂在 ORR 性能方面表现出显着优势，包括多孔微结构、高比表面积、大量暴露的活性位点和高含量的 ORR 活性吡啶-N。凭借这些有利的特征，与商业 20 wt% Pt/C 催化剂相比，N-CNFs-3.0 h 在碱性介质中表现出整体卓越的 ORR 性能，后者具有 0.9 V（相对于 RHE）的高起始电位，半波电位0.83 V（相对于 RHE）和电子转移数 (3.93)。N-CNFs-3.0 h 的优异 ORR 主要源于多孔微结构和高 ORR 活性吡啶-N 含量的协同作用，这可以通过改变 KOH 活化时间来优化。这项工作提出了一种简便的策略来可控地设计和制造高活性 ORR 无金属碳基电催化剂。与商业 20 wt% Pt/C 催化剂相比，0 h 在碱性介质中表现出整体卓越的 ORR 性能，其具有 0.9 V（vs. RHE）的高起始电位，0.83 V（vs. RHE）的半波电位和电子转移数 (3.93)。N-CNFs-3.0 h 的优异 ORR 主要源于多孔微结构和高 ORR 活性吡啶-N 含量的协同作用，这可以通过改变 KOH 活化时间来优化。这项工作提出了一种简便的策略来可控地设计和制造高活性 ORR 无金属碳基电催化剂。与商业 20 wt% Pt/C 催化剂相比，0 h 在碱性介质中表现出整体卓越的 ORR 性能，其具有 0.9 V（vs. RHE）的高起始电位，0.83 V（vs. RHE）的半波电位和电子转移数 (3.93)。N-CNFs-3.0 h 的优异 ORR 主要源于多孔微结构和高 ORR 活性吡啶-N 含量的协同作用，这可以通过改变 KOH 活化时间来优化。这项工作提出了一种简便的策略来可控地设计和制造高活性 ORR 无金属碳基电催化剂。0 h 主要源于多孔微结构和高 ORR 活性吡啶-N 含量的协同作用，这可以通过改变 KOH 活化时间来优化。这项工作提出了一种简便的策略来可控地设计和制造高活性 ORR 无金属碳基电催化剂。0 h 主要源于多孔微结构和高 ORR 活性吡啶-N 含量的协同作用，这可以通过改变 KOH 活化时间来优化。这项工作提出了一种简便的策略来可控地设计和制造高活性 ORR 无金属碳基电催化剂。