Abstract Recently, there has been an increasing interest in the control of morphological transition of block copolymer aggregates. Here, we report how to control the morphological transition of methoxy polyethylene glycol–poly(d,l-lactic acid) (PDLLA–MPEG) by adding 1,2-distearoyl-sn-glycero-3-phosphoethanolamine-N-[methoxy(polyethylene glycol)] (DSPE–PEG). In the aggregates formed by dialyzing DSPE–PEG/PDLLA–MPEG mixed solutions against water, the two hydrophobic fatty acid tails of DSPE–PEG will preferentially anchor to the hydrophobic segment end of PDLLA–MPEG by interdigitating between these two tails and PDLLA segments. Consequently, DSPE–PEG and PDLLA–MPEG will form “ABA” temporary supra-amphiphiles in which A represents a poly(ethylene glycol) (PEG) chain segment and B is a mixed hydrophobic segment composed of PDLLA and DSPE segments; the repulsive force derived from the PEG segments of DSPE–PEG can affect the stability of “ABA” temporary supra-amphiphiles. Our results show that the dynamic subtle balance between the number of “ABA” temporary supra-amphiphiles formed and the strength of repulsive force between the PEG segments of DSPE–PEG drives the morphological structure of DSPE–PEG/PDLLA–MPEG aggregates to change from micelles to vesicles, then to semi-vesicles and finally to mixed micelles, with increasing DSPE–PEG additions. Graphical abstract The morphological structure of DSPE–PEG/PDLLA–MPEG complex aggregates changing from micelles to vesicles, then to semi-vesicles and finally to mixed micelles, with increasing mass ratio.

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自组装聚集体中动态微妙平衡相互作用诱导的两亲性嵌段共聚物/聚乙二醇化磷脂复合物的形态转变

摘要 最近，人们对控制嵌段共聚物聚集体的形态转变越来越感兴趣。在这里，我们报告了如何通过添加 1,2-二硬脂酰-sn-甘油-3-磷酸乙醇胺-N-[甲氧基（聚乙二醇）]（DSPE-PEG）。在通过对水透析 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 混合溶液形成的聚集体中，DSPE-PEG 的两个疏水性脂肪酸尾部将优先锚定在 PDLLA-MPEG 的疏水段末端，通过在这两个尾部和 PDLLA 段之间相互交叉。因此，DSPE-PEG 和 PDLLA-MPEG 将形成“ABA”临时超两亲物，其中 A 代表聚（乙二醇）（PEG）链段，B 是由 PDLLA 和 DSPE 段组成的混合疏水段；来自 DSPE-PEG PEG 片段的排斥力会影响“ABA”临时超两亲物的稳定性。我们的结果表明，形成的“ABA”临时超两亲物的数量与 DSPE-PEG PEG 片段之间排斥力的强度之间的动态微妙平衡驱动 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 聚集体的形态结构从胶束到囊泡，然后到半囊泡，最后到混合胶束，随着 DSPE-PEG 添加量的增加。图形摘要 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 复合聚集体的形态结构随着质量比的增加从胶束变为囊泡，然后变为半囊泡，最后变为混合胶束。我们的结果表明，形成的“ABA”临时超两亲物的数量与 DSPE-PEG PEG 片段之间排斥力的强度之间的动态微妙平衡驱动 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 聚集体的形态结构从胶束到囊泡，然后到半囊泡，最后到混合胶束，随着 DSPE-PEG 添加量的增加。图形摘要 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 复合聚集体的形态结构随着质量比的增加从胶束变为囊泡，然后变为半囊泡，最后变为混合胶束。我们的结果表明，形成的“ABA”临时超两亲物的数量与 DSPE-PEG PEG 片段之间排斥力的强度之间的动态微妙平衡驱动 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 聚集体的形态结构从胶束到囊泡，然后到半囊泡，最后到混合胶束，随着 DSPE-PEG 添加量的增加。图形摘要 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 复合聚集体的形态结构随着质量比的增加从胶束变为囊泡，然后变为半囊泡，最后变为混合胶束。然后到半囊泡，最后到混合胶束，增加 DSPE-PEG 添加量。图形摘要 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 复合聚集体的形态结构随着质量比的增加从胶束变为囊泡，然后变为半囊泡，最后变为混合胶束。然后到半囊泡，最后到混合胶束，增加 DSPE-PEG 添加量。图形摘要 DSPE-PEG/PDLLA-MPEG 复合聚集体的形态结构随着质量比的增加从胶束变为囊泡，然后变为半囊泡，最后变为混合胶束。