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Dynamic Calibration Enables High-Accuracy Charge Measurements on Individual Ions for Charge Detection Mass Spectrometry.
Journal of the American Society for Mass Spectrometry ( IF 3.1 ) Pub Date : 2020-04-30 , DOI: 10.1021/jasms.0c00081
Aaron R Todd 1 , Martin F Jarrold 1
Affiliation  

Charge detection mass spectrometry (CDMS) depends on the measurement of the charge induced on a cylinder by individual ions by means of a charge-sensitive amplifier. For high-accuracy charge measurements, the detection cylinder is embedded in an electrostatic linear ion trap (ELIT), and the ions oscillate back and forth through the cylinder so that multiple measurements are made. To assign the charge state with a low error rate, the charge of each ion must be determined with an uncertainty (root-mean-square deviation) of around 0.2 elementary charges. We show here that high-accuracy charge measurements can be achieved for large ions by dynamic calibration of the charge measurement using an internal standard. The internal standard is generated by irradiating the detection cylinder, by means of a small antenna, with a radiofrequency signal. Using this approach, we have obtained a relative charge uncertainty of around 5 × 10-4, allowing charge-state resolution to be achieved for single ions with up to 500 charges. In another application of this approach, the detection cylinder is irradiated with a signal that counteracts the transients generated when the potentials on the ELIT end-caps are switched to trapping mode. Using this approach, the dead time after switching (during which the signal cannot be analyzed) has been reduced by more than an order of magnitude. With charge-state resolution for ions with up to 500 charges, we were able to calibrate the charges precisely. The results show that the response of the charge-sensitive amplifier with dynamic calibration is linear to within a small fraction of an elementary charge.

中文翻译:

动态校准可对单个离子进行高精度电荷测量,以进行电荷检测质谱分析。

电荷检测质谱(CDMS)取决于通过电荷敏感放大器对单个离子在圆柱体上感应的电荷的测量。对于高精度电荷测量,将检测圆柱体嵌入静电线性离子阱(ELIT)中,并且离子会通过圆柱体来回振荡,从而进行多次测量。为了以低错误率分配电荷状态,必须以大约0.2个基本电荷的不确定性(均方根偏差)确定每个离子的电荷。我们在这里表明,通过使用内标对电荷测量进行动态校准,可以实现大离子的高精度电荷测量。内标是通过用小天线用射频信号照射检测筒而产生的。使用这种方法,我们获得了大约5×10-4的相对电荷不确定性,从而使单离子最多具有500个电荷即可实现电荷状态分辨率。在该方法的另一应用中,用信号抵消检测圆柱体的信号,该信号抵消了ELIT端盖上的电势切换到捕获模式时产生的瞬变。使用这种方法,切换后的空载时间(在此期间无法分析信号)已减少了一个数量级以上。借助带电荷状态的分辨率(最多可带500个离子),我们能够精确地校准电荷。结果表明,采用动态校准的电荷敏感放大器的响应在基本电荷的一小部分内呈线性。我们获得了约5×10-4的相对电荷不确定性,从而使单离子最多具有500个电荷时可以实现电荷状态分辨率。在该方法的另一应用中,用信号抵消检测圆柱体的信号,该信号抵消了ELIT端盖上的电势切换到捕获模式时产生的瞬变。使用这种方法,切换后的空载时间(在此期间无法分析信号)已减少了一个数量级以上。借助带电荷状态的分辨率(最多具有500个电荷),我们能够精确地校准电荷。结果表明,采用动态校准的电荷敏感放大器的响应在基本电荷的一小部分内呈线性。我们获得了约5×10-4的相对电荷不确定性,从而使单离子最多具有500个电荷时可以实现电荷状态分辨率。在该方法的另一应用中,用信号抵消检测圆柱体,该信号抵消了ELIT端盖上的电势切换到捕获模式时产生的瞬变。使用这种方法,切换后的空载时间(在此期间无法分析信号)已减少了一个数量级以上。借助带电荷状态的分辨率(最多具有500个电荷),我们能够精确地校准电荷。结果表明,采用动态校准的电荷敏感放大器的响应在基本电荷的一小部分内呈线性。允许对多达500个电荷的单个离子实现电荷状态分辨率。在该方法的另一应用中,用信号抵消检测圆柱体的信号,该信号抵消了ELIT端盖上的电势切换到捕获模式时产生的瞬变。使用这种方法,切换后的空载时间(在此期间无法分析信号)已减少了一个数量级以上。借助带电荷状态的分辨率(最多具有500个电荷),我们能够精确地校准电荷。结果表明,具有动态校准功能的电荷敏感型放大器的响应在基本电荷的一小部分内是线性的。允许对多达500个电荷的单个离子实现电荷状态分辨率。在该方法的另一应用中,用信号抵消检测圆柱体的信号,该信号抵消了ELIT端盖上的电势切换到捕获模式时产生的瞬变。使用这种方法,切换后的空载时间(在此期间无法分析信号)已减少了一个数量级以上。借助带电荷状态的分辨率(最多具有500个电荷),我们能够精确地校准电荷。结果表明,采用动态校准的电荷敏感放大器的响应在基本电荷的一小部分内呈线性。当ELIT端盖上的电势切换到捕获模式时,检测筒将受到信号的干扰,该信号可抵消产生的瞬变。使用这种方法,切换后的空载时间(在此期间无法分析信号)已减少了一个数量级以上。借助带电荷状态的分辨率(最多具有500个电荷),我们能够精确地校准电荷。结果表明,具有动态校准功能的电荷敏感型放大器的响应在基本电荷的一小部分内是线性的。当ELIT端盖上的电势切换到捕获模式时,检测筒将受到信号的干扰,该信号可抵消产生的瞬变。使用这种方法,切换后的死区时间(在此期间无法分析信号)已减少了一个数量级以上。借助带电荷状态的分辨率(最多具有500个电荷),我们能够精确地校准电荷。结果表明,具有动态校准功能的电荷敏感放大器的响应在基本电荷的一小部分内是线性的。借助带电荷状态的分辨率(最多具有500个电荷),我们能够精确地校准电荷。结果表明,具有动态校准功能的电荷敏感放大器的响应在基本电荷的一小部分内是线性的。借助带电荷状态的分辨率(最多具有500个电荷),我们能够精确地校准电荷。结果表明,具有动态校准功能的电荷敏感放大器的响应在基本电荷的一小部分内是线性的。
更新日期:2020-04-30
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